具有优异的导热性和电磁干扰屏蔽效能的大面积还原氧化石墨烯薄膜外文翻译资料

 2022-07-06 06:07

英语原文共 7 页,剩余内容已隐藏,支付完成后下载完整资料


Large-area reduced graphene oxide thin film with excellent thermal conductivity and electromagnetic interference shielding effectiveness

具有优异的导热性和电磁干扰屏蔽效能的大面积还原氧化石墨烯薄膜

Pradip Kumar, Faisal Shahzad, Seunggun Yu, Soon Man Hong, Yoon-Hyun Kim, Chong Min Koo

Center for Materials Architecturing, Korea Institute of Science and Technology, Hwarangno 14-gil 5, Seongbuk-gu, Seoul 136-791, Republic of Korea

Abstract In this work, we fabricated reduced large-area graphene oxide (rLGO) with maximum surface area of 1592 mu;m2 through a cost-effective chemical reduction process at low temperature. The product revealed large electrical conductivity of 243plusmn;12 S·cm-1 and thermal conductivity of 1390plusmn;65 W·m-1·K-1, values much superior to those of a conventional reduced small-area graphene oxide (with electrical conductivity of 152plusmn;7.5 S·cm-1 and thermal conductivity of W·m-1·K-1). The rLGO thin film also exhibited not only excellent stiffness and flexibility with Youngrsquo;s modulus of 6.3 GPa and tensile strength of 77.7 MPa, but also an efficient electromagnetic interference (EMI) shielding effectiveness of ~20 dB at 1 GHz. The excellent performance of rLGO is attributed to the fact that the larger area LGO sheets include much fewer defects that are mostly caused by the damage of graphene sp2 structure around edge boundaries, resulting in large electrical conductivity. The manufacturing process of rLGO is an economical and facile approach for the large scale production of highly thermally conducting graphene thin films with efficient EMI shielding properties, greatly desirable for future portable electronic devices.

摘要 通过经济有效的低温化学还原工艺制备了GO片材最大表面积为1592 mu;m2的大面积还原氧化石墨烯(rLGO)。其电导率高达243plusmn;12 S·cm-1,热导率为1390plusmn;65 W·m-1·K-1,远高于传统方法制备的小面积还原氧化石墨烯(导电率为152plusmn;7.5 S·cm-1,热导率为900plusmn;45 W·m-1·K-1)。rLGO薄膜不仅具有优异的刚度和柔韧性(杨氏模量为6.3 GPa,拉伸强度为77.7 MPa),还具有高效的电磁干扰(EMI)屏蔽效能(在1 GHz时~20 dB)。其优良性能归因于较大面积的LGO片材由边界附近sp2结构的破坏造成的缺陷较少所获得的超高的电导率。此项rLGO制备工艺是大规模生产具有高效EMI屏蔽性能的高导热石墨烯薄膜的一种经济便捷的方法,对未来便携式电子设备的发展是非常有利的。

  1. 前言

具有高电磁干扰(EMI)屏蔽效率的高导热材料在现代高功率电子设备,便携式设备和自驾车等领域具有较好的应用前景[1-5]。高集成和高速无线通信设备面临着严重的发热问题和电磁干扰效应。这不仅会使设备性能下降,而且严重危害人体健康。由金属或金属合金EMI屏蔽层和人造石墨导热材料层构成的双功能多层膜在现代电子器件中虽有所应用,但其效率较低且价格昂贵[6,7]

最近,sp2键合碳原子的原子薄层——石墨烯由于其优良的导电性被认为是具有高导热性和电磁屏蔽效能的双功能材料的潜在候选者[1,8,9]。据报导,单层石墨烯在室温下的导热系数在1500-5000 W·m-1·K-1的范围内,远大于块状石墨的极限值2000 W·m-1·K-1[1,10,11]。Hong等人观察到单层CVD石墨烯的EMI屏蔽效能为~2.27 dB,这可阻挡40%的入射波[12]

然而,石墨烯片经济有效的大规模生产目前是通过化学合成过程进行的。该过程包括强氧化剂条件下石墨的氧化,强力超声处理的剥离过程,以及化学还原或热还原[13,14]。由于化学反应的条件苛刻,石墨烯的sp2结构大部分降解成p-p堆积稳定性较低的sp2-sp3形式,削弱了原始石墨烯片预期的电性能,机械性能和热性能。

已经有几位作者报道了通过化学氧化,热还原和随后的高温石墨化合成导电石墨烯纸/纤维,从而生产具有高热导率和EMI屏蔽效能的产品[15-17]。Xin等人报道了在2200 ℃进行热退火制备的自支撑石墨烯纸的热导率为~1238 W·m-1·K-1[15]。Shen等人报道了通过2000 ℃下的热退火和超高温石墨化制备的具有高热导率(~1100 W·m-1·K-1)和EMI屏蔽效能(~20 dB)的石墨烯薄膜[16]。产品的高性能归因于:高温下的石墨化过程几乎完全除去了氧化基团并修复了损坏的石墨烯的sp2结构。然而,热还原方法需要长时间的加热和超高温退火的石墨化,使产品非常昂贵,不适合大规模生产。通过低温化学还原制备高性能的还原氧化石墨烯薄膜对于大规模工业应用具有重要意义,但迄今尚未实现。因为该方法与超高温石墨化过程相比不可避免地限制了修复氧化石墨烯结构损伤的能力。

在此,我们首次证明使用氢碘酸(HI)在80 ℃进行低温化学还原制备的大面积还原氧化石墨烯(rLGO)薄膜具有非常高的面内热导率(~1390 W·m-1·K-1),高电导率(~243 S·cm-1),高EMI屏蔽效能(~20 dB)以及优异的刚性和柔韧性。LGO的优良性能归因于较大面积的GO片材具有较少的主要由边缘边界引起sp2结构中的缺陷。

  1. 实验细节

2.1. 材料准备

氧化石墨烯(GO)分散液使用改良的Hummes法由天然鳞片石墨(Sigma Aldrich,尺寸80 mu;m)制备[13,18,19]。将1 g石墨粉末加入到45 mL H2SO4中,同时搅拌15 min,然后在冰浴中缓慢加入3.5 g高锰酸钾。将混合物在35 ℃下连续搅拌24 h。完全氧化后,将过量的去离子水和35% H2O2加入到混合物中。将得到的黄色混合物用1 mol/L HCl溶液和去离子水彻底过滤洗涤并再次分散在1.5 L去离子水中。通过5 min的超声处理和振荡来实现单层剥离。为了除去未剥离的石墨片,将获得的GO分散液以5000 rpm离心分离25 min,反复3次。之后,使用透析膜去除单层剥离的GO分散液中的离子杂质。然后对大GO(LGO)片材进行尺寸选择:将稀释的GO分散液(0.2 mg mL-1)以1000 rpm离心30 min。大的GO片材和小的GO片材分别分布在底部和顶部。小心弃去顶部,将底部再次稀释并在相同条件下离心。重复该过程3次,最后从离心管底部收集LGO。通过对LGO分散液进行2 h超声处理获得小尺寸GO(SGO)片材。为了测量GO片材的尺寸和表面积,在Si/SiO2基材上以2000 rpm旋涂极度稀释的GO分散液,并将干燥的样品封存以用于扫描电子显微镜(SEM)和原子力显微镜(AFM)测试。GO片材尺寸分布用Image J软件处理。

2.2. GO薄膜和还原GO薄膜的制备

在真空条件下用膜过滤器(Anodisc,直径47mm,孔径为0.2mu;m,Whatman提供)将SGO和LGO分散液过滤制备GO薄膜。然后将GO薄膜从膜上剥离并在60 ℃的真空烘箱中干燥7 d。薄膜厚度可以通过改变SGO或LGO分散液的量来控制。将SGO和LGO薄膜浸入装有氢碘酸(HI,57%,Sigma Aldrich)的密封的试管中并将该试管放置在80 ℃油浴中2~3 h进行还原。然后,将还原的薄膜用水和乙醇洗涤数次,除去过量的HI并干燥。

2.3. 表征

用扫描电子显微镜(SEM)和带有场发射系统的FEI Inspect F50表征GO薄片尺寸和GO薄膜断面形貌。用Image J软件分析获得的SEM显微图像以确定GO片材表面积。通过将含水分散液滴铸到碳涂覆的TEM栅格上并在空气中干燥来进行透射电子显微镜(TEM,Technai)测试。在室温下使用配有E型垂直接合扫描仪的Nanoscope V控制器(Veeco)进行轻敲模式原子力显微镜(AFM)测试。用Sigma探针和单色X射线源(XPS,K-Alpha,Thermo Scientific)进行X射线光子能谱(XPS)测试,以分析GO薄膜还原前后的元素组成和碳峰分布。采用拉曼光谱技术(Renishaw)(532 nm Nd:Yag激光器)对石墨烯结构进行分析。使用Cu靶Kalpha;1(lambda;=0.154nm)射线进行X射线衍射(XRD)测试。使用万能试验机(H5KT,Tinius Olsen)测定rGO薄膜的力学性能,预载0.02 N,拉伸速率2 mm·min-1。使用四探针(MCP-TP06P PSP)Loresta GP仪(型号MCP-T610,Mitsubishi Chemical,日本)测量直流电导率。使用激光脉冲法(LFA-447,Netzsch)在室温下测量GO薄膜的热扩散率和热容量。根据ASTM E1461-92标准方法,使用公式计算热传导率的值,其中k,alpha;,Cp和rho;分别代表热导率,热扩散率,热容量和样品密度。采用同轴线法,使用安捷伦网络分析仪(ENA5071C)在室温下在300 MHz-4 GHz的频率范围内测量EMI屏蔽效能。薄膜被切割成外径7.00 mm和内径3.04 mm的环形形状。

  1. 结果与讨论

图1显示了GO片材的SEM显微图像及其尺寸分布。LGO片材的典型SEM显微图像及其相应的尺寸分布显示在图1a和b。LGO片材的平均面积为~23 mu;m2,最大的GO片材面积为1592 mu;m2。在LGO样品中,数量分数是较小尺寸的片材(面积65 mu;m2)占主导;而面积分数则以较大尺寸的片材(gt;30 mu;m2,65%)为主。使用AFM测量的厚度为1 nm的LGO片材的高度剖面表明了氧化石墨烯为单层剥离(图S1)。相比之下,SGO样品(图1c和d)的数量和面积分数均在0-10 mu;m2的范围内,平均面积为1 mu;m2。两者的TEM图像(图S2)也显示了与SEM分析类似的结果。

图1. (a)LGO和(c)SGO的SEM显微图像及对应的尺寸分布(b)和(d)。

LGO和SGO薄膜是通过Anodisc膜过滤器对GO片材的胶态分散液进行真空过滤来制备,其在干燥后产生独立的黑褐色膜(图2a)。通过调整GO分散液的浓度可以控制膜厚度。在低温(80 ℃)下浸入HI溶液中使LGO薄膜化学还原以使其导电[20]。该还原过程基于羟基的卤素反应。制备好的LGO薄膜呈现深褐色(图2a),但是还原后的rLGO薄膜由于电导率和对可见光的反射率的增加,显示金属光泽(图2b)。此外,rLGO薄膜保持原始LGO薄膜的柔韧性和完整性,如图所示

全文共16245字,剩余内容已隐藏,支付完成后下载完整资料


资料编号:[10189],资料为PDF文档或Word文档,PDF文档可免费转换为Word

原文和译文剩余内容已隐藏,您需要先支付 30元 才能查看原文和译文全部内容!立即支付

以上是毕业论文外文翻译,课题毕业论文、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。