氧化石墨烯（GO）/聚丙烯酰胺（PAM）复合水凝胶作为高效的阳离子染料吸附剂外文翻译资料

 2022-07-06 06:07

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氧化石墨烯（GO）/聚丙烯酰胺（PAM）复合水凝胶作为高效的阳离子染料吸附剂

Yuyan Yang, Shasha Song lowast;, Zengdian Zhaolowast;山东理工大学化工学院，淄博，255000

创新点

bull;通过在水中混合适量的PAM和GO得到PAM / GO复合水凝胶。

bull;形成PAM / GO水凝胶通过各种非共价相互作用的驱动

bull;复合水凝胶对阳离子染料表现出高吸附效率和能力。

文章信息

文章历史：2016年8月19日收到 修改后的2016年10月8日收到 2016年10月27日接受 2016年10月28日在线提供

关键词：石墨烯复合水凝胶 多孔网络的流变性能 阳离子染料吸附剂

图形摘要

摘要

复合水凝胶是通过在水中的氧化石墨烯（GO）和聚丙烯酰胺（PAM）的混合物制备的。对水凝胶的凝胶行为进行了详细研究。GO / PAM复合水凝胶的形成可以通过GO片与PAM之间的各种非共价相互作用来诱导，包括氢键，静电相互作用，疏水相互作用，范德华力，GO片层的pi;-pi;堆积等。通过透射电子显微镜（TEM）和扫描电子显微镜（SEM）测定微结构分析表明，GO / PAM水凝胶呈现三维网络结构，并且凝胶的网络在PAM（CPAM）的浓度固定不变时，随着GO的浓度的增加，凝胶网络逐渐有规律地改变，与此相反，在GO(cGO)的浓度固定不变时，随着PAM浓度的增加，凝胶的孔结构变得不规则。类似地，在GO与PAM的摩尔比固定为1：1时，随着总浓度的增加，凝胶的孔结构也变得不规则。阳离子染料分子，即亚甲基蓝（MB）和罗丹明6G在20分钟到60分钟内被有效截留到干凝胶中最大吸收值分别为292.84和288mg g-1。干凝胶对阳离子染料表现出优异的吸附效率和能力，并且有望成为有毒物质吸附剂。染料的吸附动力学遵循拟二阶模型，并且染料吸附等温线遵循Langmuir和Freundlich吸附等温线模型。

1介绍

作为一种新型的高分子材料，聚合物水凝胶已被广泛应用于药物输送系统，生物传感器，缓释药物等。[1-5]然而，其机械强度（韧性和抗裂性）差，极大地限制了它们的应用[6-9]。在过去的十年中，许多研究人员致力于改善水凝胶的机械性能。将纳米填料（如二氧化硅，碳纳米管）添加到水凝胶中被认为是提高水凝胶机械强度的有效方法。

自从石墨烯于2004年首次报道以来，由于其优异的导电性，热稳定性，机械强度和吸附能力而被人们广泛研究。因此，石墨烯应该是一种很好的添加剂来提高水凝胶的机械强度[10-13]。对于传统的水凝胶，三维（3D）网络通常由一维（1D）分子聚集（例如纳米纤维和管）形成。然而，由于GO的二维（2D）晶格结构，石墨烯基水凝胶的框架不同于传统的水凝胶，并且在改性石墨烯的基面和边缘上的有各种含氧基团（羟基，环氧基和羧基等）。同时，这些含氧基团赋予GO与极性小分子或聚合物极强的相互作用以形成水凝胶。因此，石墨烯复合水凝胶总是通过由各种非共价键（即氢键）驱动的聚合物链交联来合成[14-16]。

与传统水凝胶相比，石墨烯复合水凝胶不仅具有较高的机械强度和韧性，而且具有优异的电学和热学性能，极大地拓宽了水凝胶的应用范围[17-20]。Li等人用GO作为二维大分子制备的GO / PAM复合水凝胶。他们证明GO / PAM水凝胶的力学性能得到显着改善[21]

在作为溶剂水的染料去除技术中，吸附性能在工业应用中受到很多关注。先前使用各种吸附剂如海泡石和膨胀蛭石研究了染料的吸附[22-25]。由于这些吸附剂的低吸附性能，对于具有合理吸附效率的有效吸附剂一直在继续研究。大比表面和含氧官能团赋予GO在污水处理中的远大应用前景。

在本文中，制备了GO /聚丙烯酰胺（PAM）复合水凝胶，其中PAM作为交联剂，主要驱动力为各种非共价相互作用。详细研究了PAM和GO的浓度对凝胶化的影响。这项工作表明，GO / PAM水凝胶表现出优异的机械强度和快速染料吸附能力。可以预测具有优异机械性能的GO / PAM水凝胶可以在电化学领域中发挥更重要的作用。

2实验部分

2.1化学药品与材料

从青岛天和达石墨有限公司购买平均粒径为300目的天然鳞片石墨（99％）。从致远（天津）化学试剂公司获得硫酸（98wt％）和过氧化氢（30wt％）。购自Kermel（天津）化学试剂有限公司的碳酸钠（99.8％）和摩尔质量大于5times;105g mol-1的聚丙烯酰胺（PAM）。使用UPH-IV超纯水净化器（中国）生产的超纯水（18.25MOmega;cm）。

2.2样品制备

PAM溶液的制备：将一定量的PAM加入水中，并在室温下连续搅拌直至完全溶解。

GO分散体溶液制备：GO由天然片状石墨通过改进的Hummers法[26,27]制备并通过透析纯化一周以除去杂质。然后将GO通过超声处理剥离4小时并分散到水溶液中。于是，得到了不同浓度的GO片溶液。

GO / PAM复合水凝胶的制备：将PAM溶液和一定比例的GO分散液混合在一起，在涡旋振荡器上剧烈摇动，形成均匀的GO / PAM水凝胶。表征前将复合凝胶保持在室温下约2周。

2.3扫描电子显微镜（SEM）观察

将一滴凝胶样品置于二氧化硅晶片上，用小镊子除去大部分胶体凝胶以形成薄膜。晶片在-40℃的真空抽提器中冷冻干燥几天，并在FEI Sirion 200（U.S.）SEM上在10.0kV下观察。

2.4透射电子显微镜（TEM）观察

对于透射电子显微镜（TEM）观察，将少量凝胶样品置于TEM网格上，并用滤纸除去过量溶液。然后在Tecnai G2 F20 S-TWIN（US）TEM上观察铜网格在120千伏下运行。

2.5X射线光电子能谱（XPS）

使用Mg-Kalpha;辐射激发源（AXIS ULTRA DLD，Kratos）在X射线光电子能谱仪上进行X射线光电子能谱（XPS）。

2.6傅立叶变换红外（FT-IR）光谱

从Nicolet 5700 FT-IR光谱仪（Theermo Electron，America）获得样品的傅立叶变换红外（FT-IR）光谱。将凝胶样品与KBr混合并压成薄片插入板中进行测量。

2.7X射线衍射（XRD）测量

在具有CuKalpha;辐射（lambda;= 0.15418nm）和石墨单色器的Bruker AXS D8 Advance（德国）X射线衍射仪上记录X射线衍射（XRD）图。

2.8流变测量

水凝胶的流变学测量是在具有锥板系统的HAAKE RS6000流变仪上进行的（C35 /1◦Ti L07116，温度25.0plusmn;0.1℃，直径35 mm;锥角1°）。水凝胶的粘弹性性质通过使用在0.01-10Hz的频率范围内的幅度扫描的振荡测量来确定。在频率扫描之前，通过应力扫描测量确定线性粘弹性区域。水凝胶的触变性能通过稳定的剪切实验进行，剪切速率范围为0.001-1000 s-1，然后剪切速率从1000降低到0.001 s-1。

2.9染料吸附测试

对于MB吸附过程，将0.044g干凝胶浸没在200mL 72.24mg L-1MB溶液中并保持震动。通过紫外可见光谱监测20分钟内染料的一系列浓度变化。类似地，将0.005g干凝胶浸没在200mL 8.6mg L-1罗丹明6G溶液中并保持震动。随着时间的变化，通过UV-vis光谱监测60分钟内染料的一系列浓度变化。整个吸附过程在室温下进行。

2.10紫外可见光谱测量

紫外可见光谱测量在HITACHIU-4100分光光度计上进行。每次测量的扫描速率为200 nm min-1。

3结果与讨论

3.1凝胶化行为

氧化石墨烯（GO）具有大量的含氧基团，可用作胶凝剂制备复合水凝胶。聚丙烯酰胺（PAM）是一种可溶性聚合物，可用作交联剂与其他胶凝剂形成复合水凝胶。在本文中，GO / PAM复合水凝胶是通过将适量的PAM和GO溶液在水中混合而获得的，样品的照片如图1所示。对于水凝胶，凝胶化能力可以通过“临界凝胶浓度（CGC）”来表示，其可以被定义为使1mL水凝胶化所需的凝胶剂的最小量或凝胶体的最小质量分数。在本文中，临界凝胶浓度（CGC）为1 mg mL-1 GO / 2 mg mL-1 PAM（图1a），显示出优异的凝胶化能力。为了进一步详细的研究，选择了典型的样品。一种是固定的具有不同量的GO（PAM）的PAM（GO）浓度，而另一种是具有不同总浓度的GO与PAM以1：1的固定摩尔比。

3.2GO的表征

如图2所示，所获得的GO为单层或多层，其中一些折叠以诱导皱纹。GO上的含氧基团（羟基，环氧基团，羧基等）可以改变层间的范德华力，从而赋予其良好的水溶性。GO的各种亲水性氧化官能团可稳定地分散在水中几个月而不会出现沉淀[29-31]。

GO的官能团量通过X射线光电子能谱（XPS）检测。在GO中观察到C 1s和O 1s的峰（图3a）。GO样品中的C 1s XPS信号清楚地表明存在非氧合环C（~284.6eV），C-O键（羟基和环氧基中的C原子，〜286.2eV），羰基C（〜287.8eV）和羧酸根碳（O-C=O）（〜289.0eV）（图3b）。

3.3GO / PAM水凝胶的微结构

GO片材在溶液中随机取向，当添加PAM时，PAM诱导GO片层以有利的逐层方式聚集形成水凝胶。GO / PAM复合水凝胶的SEM图像（图4）显示水凝胶由3D多孔网络组成。在固定cPAM = 2 mg mL-1时，GO浓度从1 mg mL-1 增加到4 mg mL-1，凝胶网络的孔逐渐规律改变（图4a-d）。随着PAM浓度从2 mg mL-1增加到4 mg mL-1，GO浓度恒定在4 mg mL-1时（图4d-f），凝胶的孔结构变得不规则，这可能是由于GO层之间的微弱的排斥力。当GO与PAM的摩尔比固定为1：1时，总浓度变化范围为2 mg mL-1至4 mg mL-1时，凝胶的孔结构也变得不规则（图4b和f）。

3.4GO / PAM水凝胶的流变性能

流变性对于凝胶的应用是重要的，凝胶可以通过测量凝胶的粘弹性和机械强度来评估。在增加的应力下剪切的凝胶状固体网络结构将在临界剪切应力tau;c下突然破裂，这是所谓的“屈服应力”。屈服应力可以反映凝胶微观结构的强度。研究胶凝剂浓度对水凝胶机械强度的影响（图5）。从图5a和d可以看出，在固定的cGO: cPAM = 1:1时，屈服应力逐渐增加，从17到114.2 Pa，随着总浓度从2增加到5 mg mL-1，揭示了机械强度的提高。在固定的cPAM = 2 mg / mL时，水凝胶的机械强度随GO浓度的增加而变化，见图5b和e。当GO浓度从1 mg mL-1增加到5 mg mL-1时，屈服应力从14.35提高到187.5 Pa，表明增加的GO量有效地增强了凝胶的机械强度。如图5c所示，在固定的GO浓度为1 mg·mL-1时，当cPAM = 2 mg·mL-1时，凝胶的屈服应力为16.5 Pa，远高于cPAM = 4 mg mL-1（10.1 Pa），这意味着很多PAM不利于提高机械强度。

利用振荡频率来确定水凝胶的粘弹性。从图6中可以看出，弹性模量（G#39;）远远高于研究频率区域的粘性模量（G”），这意味着弹性性能占优势[32,33]。如图6a和6c所示，当浓度为2 mg·mL-1 GO / 2 mg·mL-1 PAM时，G#39;和G”的值分别为80 Pa和13 Pa，表明粘弹性较弱。随着总浓度逐渐增加（GO：PAM = 1：1），G#39;和G“在5 mg mL-1 GO / 5 mg mL-1 PAM时分别达到约7400 Pa和700 Pa，意味着协同作用更严格的网络结构[34,35]。在固定的cPAM = 2mg / mL时，当cGO增加到5mg / mL时，G#39;和G”分别在cGO = 1mg / mL时约30和5Pa，G#39;和G”增加到分别约为15,000和1130Pa，是cGO = 1mg / mL时的数百倍，这意味着凝胶的机械强度显着增强。图6e显示了固定cGO = 1 mg / mL时两种选定凝胶的相似流变行为。在cPAM = 2mg mL-1时G#39;和G“分别达

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