界面效应对BiFeO3 / Pt / Si薄膜异质结构的多铁电特性的影响外文翻译资料

 2022-07-11 10:07

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界面效应对BiFeO3 / Pt / Si薄膜异质结构的多铁电特性的影响

摘要：

通过化学溶液沉积法，制备了不同厚度的多晶BiFeO3薄膜，制备了(111)Pt/Ti/SiO2/Si基板。采用阻抗和漏电流测量方法对电性能进行了研究。利用x射线光电子能谱(XPS)和Ar离子铣削(深度剖面法)对电-膜界面附近的元素分布进行了研究。结果表明，介电常数与膜层厚度有关，直流电导电性是由肖特基和波耳-弗伦克尔机制所控制的。

关键词:铁酸铋;介电性能;漏电流;接口

1.引文

在过去的几十年里，由于铋铁氧体材料存在着弱铁磁性，所以研究了铋铁氧体(BiFeO3)的结构和电物理性质[1-5]。这种材料本身属于复杂氧化物的钙钛矿类，可由极性R3c空间组描述。除了对BiFeO3的性质和磁结构做出了相关的研究外，在过去的几年里，BiFeO3薄膜受到了特别的关注，因为它们允许将材料直接集成到最新的半导体技术中。成功制造外延[9]和多晶[10-13]薄膜的事件已被报道。铁电薄膜的一个显著特征是介电性质对薄膜厚度的依赖性。大量的实验结果表明，薄膜的介电常数随薄膜厚度的增加而减小。

例如，Paek等报道了BST(Ba,Sr)TiO3，钡锶钛酸锶的介电和泄漏特性的一些退化，其厚度从50到300纳米不等，沉积在铂电极上。他们报告了高分辨率的透射电子显微镜研究了一个非常薄的层(厚度在9.5nm到1nm之间)，与大体积膜的结晶度不同。这一层据称具有显著的低介电常数，并包含高度集中的缺陷(这反过来又可作为移动电荷和畴壁的有效陷阱中心)。这一层已经造成了介电性质的厚度依赖性，特别是对于非常薄的薄膜(小于200 nm)。在薄膜制备过程中，由于前者暴露在高温下，所以在薄膜底电极界面上形成的死层比薄膜电极界面更容易发生。泄漏电流特性是限制铁电薄膜在电子器件中应用的另一个重要方面。大量的文献致力于分析铁电薄膜的泄漏电流。电介质膜的基本传导机制和详尽的文献综述可以在教科书中找到[15,16]。在Scott[15]之后，不同的机制包括肖特基电流和量子力学福尔-诺德海姆电流(表面受限)，以及Poole-Frenkel和空间电荷限制电流(bulk-limited)都可以在相同的温度和/或电压范围内存在[15]。

文献分析表明，铁电薄膜的介电和漏电流特性主要是在PZT(锆钛酸铅)、BST和SrTiO3上进行研究，并没有针对BiFeO3进行研究。鉴于多铁材料的实际重要性(特别是薄膜的形式)，本研究试图系统地研究化学溶液的介电和泄漏电流特性，并对其产生的电导率的机理进行研究。此外，还介绍了XPS分析(x射线光电子能谱)和深度剖面的结果，重点讨论了Pt底电极与BiFeO3薄膜的界面组成和界面形成。

2.实验内容

双乙酸乙酯和乙酰丙酮的含量依照Bi1.02FeO3 的比例进行计量，在1:2的去离子水和乙酸的混合物中溶解。前驱体溶液的最终浓度为0.25 mol/l。在商业(111)Pt/Ti/SiO2/Si衬底上，薄膜被旋转涂层为5000 rpm。每一层干在热板在140 ℃- 150 ℃,随后在210 ℃- 235℃烘干5分钟。为了防止开裂和剥落,基片选择在间歇性退火的加热管式炉中，通入氧气流并且在650 ℃下退火10分钟会形成三层沉积。沉积了6、9、12、15层的薄膜。样品最终以65℃的形式在氧气或空气中退火。

用原子力显微镜、非接触模式观察了微结构。此外，使用XPS分析了在相同条件下处理的一种涂层样品。XPS的特性是在全实验室系统上进行的。氩离子溅射(3 keV)用于元素组成的深度分析。为了抑制靠近边缘样品的辐射，表面区域的边缘部分覆盖了一层钽箔。该溅射速率是从氩离子蚀刻步骤的轮廓测量得到的。利用Pt的4f线校正XPS光谱(由于表面充电效应)的系统移位。

对于电特性，Pt和Au在考虑电测量(6、9、12和15涂层)的薄膜上溅射，一个接一个地通过一个阴影罩来获得0.6毫米直径的圆形电极。在400-450℃的条件下，在空气中进行了15分钟的电极沉积退火。利用计算机控制的Agilent 4192A阻抗分析仪，在25 mV的交变驱动信号幅值中测量了薄膜的频率依赖性电导率和介电特性。采用高精度电能表(Keithley 6517A)测量了时间电压和温度相关的漏电流。电流密度-电压(J-V)特性是在阶跃模式下获得的，延迟时间从30秒到200秒。在所有的情况下，信号被应用到底部电极上。温度是用放置在样品表面的热电偶测量的。加热采用计算机控制加热阶段，温度控制精度为0.2 K。

3.结果和讨论

3.1微观结构和阶段内容

XRD (x射线衍射)和AFM分析表明，这些薄膜在钙钛矿相中结晶为(100)优先取向颗粒(伪晶)。分别为6、9、12和15层的试件的椭圆度为100 nm、175 nm、270 nm和365 nm。本文较早的文献[13]讨论了在不同的大气环境下，化学溶解法衍生的BiFeO3薄膜退火的微观结构问题。本文对365 nm厚膜试件的AFM显微图进行了示范性(图1)，对所研究的所有试样进行了均匀、致密、无裂纹的表面形貌观察。在较薄的薄膜上观察到非常相似的形貌，尽管它们被发现更光滑，晶粒更细。

图1所示。由15个涂层组成的BiFeO3薄膜的AFM微图，并在流动的氧气中退火。

3.2介电性能

在空气中退火的样品具有很高的电导率，因此由于器件的限制，不能用于电特性的表征。相比之下，在流动的氧气中处理的试样显示电阻率值高出几个数量级。因此，在下列仅供氧处理的标本中考虑。所研究的试样的真实部分的室温值(V(以下的介电常数)与图2中的频率f (f)有关。数据的符合Curie-von Schweidler关系,(V̈xa 1(x是角频率)给出了频率指数,,单位接近约(= 0.995)[13],这表明频率范围内的介电常数线性相关。在BST和PZT薄膜中，随着膜厚度的减小，介电常数(图2)的降解与之前报道的结果基本一致[14,17]。提出了一种简单的两层模型来解释电容的厚度依赖性。如果Cb为“体积”电容(与界面电容不同，Ci);db表示铁电薄膜的厚度;(0和(b)分别为铁电体的自由空间介电常数和介电常数;A是电容器的面积。通常认为界面层的厚度与厚度d和d db相比是微不足道的。为f=1 kHz选择的Cm的倒数的室温值与图3中的薄膜厚度相对应。由Eq.(1)描述的两层模型的拟合结果表示为直线。必须强调这一点。

图2所示。室温介电常数，V，测量了不同厚度的BiFeO3薄膜，并绘制频率图谱。

图3所示。在1khz和室温下测量的相互电容的厚度依赖性。数据的最小二乘线性拟合用直线表示。

两层模型在薄膜(100 nm和以下)的情况下只有有限的适用性，即d db(或dilt;lt;d, di是界面层厚度)的情况没有得到满足。事实上,一个可以看到相对应的点的偏差d = 100海里的线性相关与d 1 /厘米,观察厚电影(图3)。内在的介电常数和界面电容从线性获得适合Eq。(1)只考虑厚薄膜(实线)的数据,分别是98和23 nF。接下来的问题是关于界面层的性质。众所周知，Bi在Ref[15]中与Pt (p. 151)发生剧烈反应，这是使用Pt底电极用于基于bim的薄膜的主要缺点。此外，对双pt和Fe-Pt相图的分析表明，Pt-Fe金属间化合物在考虑的温度范围内也可以保持稳定。我们认为，在沉积于铂化硅衬底上的BiFeO3薄膜的特殊情况下，金属间化合物主要构成界面层。与Pt相比，这些化合物通常具有稍高的电阻(有序相)，以及BiFeO3薄膜的厚度依赖性特性(特别是，vd下降时的突然下降)主要是由于这些相的存在(见下面的XPS分析)。

3.3漏电流

图4为175 nm厚膜在室温下以0.3 V、1 V、1.5 V、3v和室温测量时的泄漏电流密度(J(t))。J(t)依赖是在准稳态真漏电流后电介质弛豫的特征[17,19]。增加应用电压导致长期降解和电气故障，如图4所示。为了对传导机制进行适当的分析，可以忽略电压、温度和延迟时间区域，这些区域由于介电弛豫而产生的电流可以忽略。

图4所示。在室温下测量的泄漏电流对175 nm厚(9层)BiFeO3薄膜的时间依赖性。inset清晰地显示出在3 V的长期降解过程，然后是电故障。未观察到的降解时间为30 s，最高温度为100℃，最大应用范围为80 kV/cm。在恒压和温度下，J对薄膜厚度的依赖性如图5所示。从日志J-log d图中得到的0.88的厚度指数表明泄漏电流密度弱依赖于膜厚度。空间电荷限制的电流机制，它强烈地依赖于厚度，遵循mottg - gurney定律(参考文献[15]):(n和m是任意常数)因此可以排除。结果表明，相对欧姆(注意m接近单位)，Poole-Frenkel和/或接口限制(肖特基或隧道注入)泄漏电流机制。结论在一定条件下(温度和偏置电压)的传导机制通常是在分析形状的基础上进行的。

图5所示。泄漏电流密度的室温值为1v，并绘制成薄膜厚度。实线显示了线性拟合的结果。图中显示的泄漏电流密度的厚度依赖性较弱，厚度为m =0.88(见正文)。

其中A*为有效的理查森系数，e为电子的电荷，T为绝对温度，/B为肖特基势垒高，(光频率介电常数和kB为玻尔兹曼常数)。应得到ln (J/T2)与V1/2的线性图。珀耳-弗伦克尔机制机制:

其特征是对数(J/E)的线性相关性(J/E)与V1/2之间的线性关系，而隧道注入则给出了logJ/V2与V1/2坐标之间的线性关系(参见参考文献[16]中关于基本传导机制及其电压和温度依赖关系的[0])。然而，由于它是与温度无关的，所以可以排除后一种机制。图6显示了在不同温度下测量的J-V特性。

图6所示。在不同温度下，获得了270纳米BiFeO3薄膜的泄漏电流数据。实验结果用肖特基坐标表示(J/T2 vs. 1/2)。(a) J-V曲线的负部分，即负电压适用于底电极，(b)正部分。270nm BiFeO3胶片。这些数据是在肖特基坐标系中绘制的。在低温和电压下，数据可以很好地接近经典的肖特基模型(图6a和b)。观察到的是极相似的J - v依赖关系，考虑到波尔-弗伦克尔的电导率模型(log(J/E) vs. 1/2)，图7。从线性拟合到日志(J/T2)与t1和ln (J/E)与t1依赖项(未提出)之间的线性拟合，发现了电导率的活跃性，并分别考虑了肖特基和珀耳-弗伦克尔机制的电导率模型。图8显示了活化能与应用偏置电压的关系。在较低的电压下，Ea的弱场依赖(反过来，屏障高度，/B)可以用被捕获电荷的高密度来解释。因此，势垒性质主要由这些电荷决定[16]。偏置电压的进一步增加会导致图8所示的活化能的降低。曲线相应部分的线性拟合允许计算出1.45 eV的肖特基势垒高度。一种珀耳-弗伦克尔机制陷阱高度被发现为1.51 eV。这个值对应的是位于禁隙中间的陷阱的电离能。但必须指出的是，基于这些结果，我们仍然不能区分肖特基和珀耳-弗伦克尔机制。

图7所示。在不同温度下，获得了270纳米BiFeO3薄膜的泄漏电流数据。实验结果用Poole-Frenkel坐标表示(J/E vs V1/2)。(a) J-V曲线的负部分，即负电压适用于底电极，(b)正部分。

Voltage1/2,V1/2

图8所示。肖特基和波-弗伦克尔电导率模型的270纳米BiFeO3薄膜的电压依赖性活化能。我们的样品和两种型号的电导率都必须计入其中。

3.4 XPS表征

为了深入了解亚层膜界面的形成与其化学性质，

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