主客体相互作用和胶囊染料的控制释放对壳聚糖胶囊的破坏外文翻译资料

 2022-07-07 08:07

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主客体相互作用和胶囊染料的控制释放对壳聚糖胶囊的破坏

尚春阳，陈艳军，张超灿，邓宗义，吴志辉

武汉理工大学材料科学与工程学院，武汉430070

通讯作者：Y.陈（E - mail：yanjunchen@whut.edu.cn）

摘要：本论文主要探究了一种易于操作的新方法来实现核壳型胶囊内部芯材的可控释放。这种胶囊具有液体芯材和较为坚硬的外壳，它是通过将壳聚糖溶液逐滴加入阴离子电解质溶液中形成的。胶囊会因为beta;-环糊精（beta;-环糊精）与胶囊上的阴离子电解质发生包合作用，被beta;-环糊精（beta;-环糊精）破坏。通过光学显微镜和扫描电子显微镜对这种破坏过程进行了表征和分析。胶囊会在酸性溶液中出现体积膨胀而在碱性溶液中出现体积收缩。beta;-环糊精对胶囊的破坏速度随beta;-环糊精溶液的酸度或碱度的增加而增加。壳聚糖胶囊内部液芯中的罗丹明B可以在beta;-环糊精的作用下从胶囊内部释放出来。释放速度可以通过调节beta;-环糊精溶液的pH值，浓度来加以控制。罗丹明B的释放速率随beta;-环糊精溶液的酸度或碱度的增加而增加。beta;-环糊精溶液的浓度升高，胶囊内部物质的释放速率增快。上述概念可以为控制释放各种芯材物质如药物，化妆品等提供更多的通用性。 copy;2017 Wiley期刊，Inc. J. Appl。POLYM。科学。 2017，134，45229。

关键词：胶囊;壳聚糖; 控制释放;环糊精

2016年11月24日收到 2017年4月19日接受

DOI：10.1002 / app.45229

引言

研究人员【1-3】对核壳胶囊特别感兴趣，因为这种胶囊能够封装内部芯材并保护芯材免受不被期望的破坏。例如，xinjia【4】等人报道了一种通过使用粘合聚多巴胺微胶囊包封阿维菌素来延长叶面杀虫剂保留的概念性策略。这种方法可以最大限度地减少的阿维菌素挥发，提高其在作物表面的停留时间。 为了更好地控制芯材物质的释放，更多的关注点在刺激响应型胶囊。 这种响应胶囊可以通过环境，pH值，温度，离子浓度和磁场【5-7】来触发响应，并且它们在控制释放速率方面表现出优异的能力。 Kazuki等【8】用等离子体接枝聚合法制备了具有环境响应膜的核壳酶型微胶囊。Bin Mu等【9】通过工价层层（LBL）自组装制备了可分解控制的刺激响应型多电解质多层微胶囊。不幸的是，上述工程刺激响应胶囊的方案尚不明确并且复杂。例如，通过将具有特殊官能团的小分子接枝到聚合物上来制备一些胶囊，这总是需要严格的实验条件。通过LBL方法制备其他刺激响应型胶囊的过程需要一系列的劳动密集型操作，如交替加入试剂和洗涤。

另外，通过壳聚糖与阴离子电解质的静电络合制备了一些壳聚糖胶囊。这种制备方法是一种简单的一步法，将壳聚糖溶液逐滴加入到阴离子电解质溶液中【10-12】，但所获得的壳聚糖胶囊对pH值只有轻微的反应。我们期望通过使用特殊的相互作用找到更简单的方法，如主客体相互作用，改变胶囊壳的形态结构，赋予壳聚糖胶囊其他刺激反应。具有非极性腔的环糊精能够容纳各种分子形成主客体复合物【13-16】。因此，环糊精广泛用于分析分离，化学，制药科学，催化化学，食品和乳品工业【17-20】。在曹立等人【21】的设计中，通过beta;-环糊精与金刚烷之间的主客体相互作用制备微胶囊，两者分别接枝到两种聚合物上。 当络合相互作用失去对pH变化的控制时，这些胶囊可能会降解。 beta;-环糊精是一种环状低聚糖，由七个葡萄糖单元组成。 由于生产工艺简单，成本低廉，这是最广泛使用的环糊精类型之一。 beta;-环糊精具有将表面活性剂的烷基链【22,23】接入内疏水室的能力，但不能接受壳聚糖（poly-b-（1,4）-2-氨基-2-脱氧-D-葡萄糖），因为壳聚糖的疏水性和空间结构不符合beta;-环糊精疏水室的性质。 在我们以前的工作中，已经发现了关于alpha;-环糊精对含有十二烷基硫酸钠（SDS）的胶囊的影响的一些重要结果。 为了更好地理解环糊精对胶囊的影响，我们进一步系统地研究胶囊对beta;-环糊精的刺激响应以及pH响应的影响

图1.胶囊的生成

然后将2wt％壳聚糖乙酸溶液滴加到2wt％十二烷基苯磺酸钠（SDBS）溶液中。 壳聚糖滴剂表面通过壳聚糖与SDBS的静电络合形成刚性壳。[彩色图可以在wileyonlinelibrary.com上查看]

在这项工作中，参考我们以前的工作【24】，基于壳聚糖和阴离子表面活性剂如十二烷基苯磺酸钠（SDBS）的静电络合制备了一种壳聚糖胶囊，如图1所示。我们预测，当胶囊浸在beta;-环糊精溶液中时，beta;-环糊精能够通过结合表面活性剂破坏这种胶囊。 此外，壳聚糖的氨基被质子化，壳聚糖分子在酸性溶液中被拉伸（pH lt;pKa）【25】。因此，胶囊对beta;-环糊精溶液的响应将取决于溶液的pH值。 在我们的工作中，罗丹明B被包裹在壳聚糖胶囊中进行研究，beta;-环糊精对调节胶囊释放芯材物质的作用。 此外，由于alpha;-环糊精和SDBS之间的缔合常数较低，预计alpha;-环糊精对胶囊的作用与beta;-环糊精的作用不同。

实验

物料

壳聚糖（中等粘度：200-400mPa·s），Alpha;-环糊精（纯度ge;98％），beta;-环糊精（纯度596％）和罗丹明B（罗丹明 B）购自阿拉丁工业公司（中国上海）。从国药集团化学试剂有限公司（中国上海）获得SDBS（纯度ge;86％），SDS（纯度ge;86％），乙酸（纯度gt; 99.5％），盐酸和氢氧化钠。 低分子量聚丙烯酸钠（PAANa）是通过溶液聚合合成的。 首先，将异丙醇（9g）和去离子水（35g）在室温下加入烧瓶中，然后反应溶液的温度升至80℃。 其次，丙烯酸单体（25克），过硫酸盐作为引发剂,钾（2 g）和去离子水（30 g）滴加到烧瓶中2 h，然后在80°C下保持3 h。PAANa的重均分子量（Mw）为8500， 多分散指数（Mw / Mn）为3.12，由凝胶渗透色谱仪（Agilent 1100，USA）测定。

胶囊的制备

根据我们以前的工作，我们通过简单的程序制备了壳聚糖胶囊。如图1所示，将壳聚糖溶液滴加到SDBS溶液中，然后通过静电络合壳聚糖和阴离子电解质。在这里，我们选择2 wt ％的壳聚糖和2 wt ％的SDBS溶液来制备胶囊，因为根据我们的初步实验条件，胶囊壳的形态学和机械强度更好

实验

首先，将0.12g乙酸和0.2g壳聚糖加入到10mL蒸馏水中。然后将壳聚糖溶液装入微量移液管（20-200mu;L）中，将其调节到100mu;L，并作为液滴分配到2wt％SDBS水溶液（接收液）中。最后，将壳聚糖液滴孵育5分钟，以将其转化为具有整体壳的壳聚糖胶囊。胶囊被洗涤,与受体溶液分离后用蒸馏水洗涤3次，并保存在蒸馏水中保持初始状态。同时，使用2wt％的PAANa溶液和2wt％的SDS溶液作为接收液，产生另外两种胶囊，如表所示在表I中。制备的胶囊的尺寸大于0.5mm。更小型号的壳聚糖胶囊可以通过气液微流体装置产生【24】。

胶囊的形态和大小

将beta;-环糊精分别溶于HCl溶液（pH =1.2），去离子水（pH =7.0）和NaOH溶液（pH =9.1）中以形成三种处理溶液。这些处理溶液中beta;-环糊精的浓度固定在1wt％。在对照组中，使用HCl溶液，去离子水，不含beta;-环糊精的NaOH溶液作为处理溶液。用pH计（RPB20，中国上海）直接测定这些处理液的pH值。采用光学显微镜(HIROXKH-1000，日本)对不同处理溶液浸泡后壳聚糖胶囊的形貌和大小进行了表征。在光学的基础上，使用分析软件(Image Pro 6)确定样品的尺寸。

表一，三种不同胶囊的特性

样本

壳的组成

在水溶液中对beta;-环糊精的响应

在水溶液中对Alpha;-环糊精的响应

胶囊1

PAANa, 壳聚糖

无

无

胶囊2

SDS,壳聚糖

破坏

破坏

胶囊3

SDBS,壳聚糖

破坏

破坏

图2：不同颜色的三种胶囊的照片 ：（A）之前 和（B）在用1wt％beta;-环糊精溶液处理之后胶囊1，胶囊-2和颊囊-3的壳分别含有PAANa，SDS和SDBS。 胶囊-3被罗丹明 B染色。[彩色图可以在wileyonlinelibrary.com查看]

显微照片。 每个样品的平均尺寸是从超过50个颗粒的测定结果计算出的。 胶囊尺寸的变化率按照下面的公式计算。（1）。

胶囊尺寸的变化率

其中，d0和dt分别表示胶囊被特定溶液处理之前和之后的平均尺寸。

胶囊的释放行为

胶囊的释放行为通过使用封装在胶囊液芯中的罗丹明 B作为模型来研究。 将制备好的含有罗丹明 B的胶囊放入透析管中。 将透析管直接浸入200mL处理溶液（不同pH值的beta;-环糊精溶液）中。 在预定的时间间隔内，取出4mL处理溶液，并加入等量的新鲜处理溶液。 用UV2Vis分光光度计测定提取的处理液中的罗丹明B浓度。 破坏时间是罗丹明 B的累积释放量达到50％的时间。 罗丹明 B的累积释放量根据下式计算。（2）。

（2）

其中，V( mL) 为透析液的总量，v( mL) 为每次取出的透析液的量，ct ( mg /mL) 为每次取样时透析液中封装物的浓度。

测量

阴离子电解质的电势 壳聚糖与阴离子电解质的静电络合形成胶囊壳。 胶囊-1，胶囊-2和胶囊-3的差别是阴离子电解质的种类。 阴离子电解质的电位在一定程度上反映了壳聚糖与阴离子电解质的相互作用程度。 然后用Zeta电位分析仪（Malvern，Zetasizer Nano，ZS90，英国）测量2wt％SDS溶液，2wt％SDBS溶液和2wt％PAANa溶液。 测试温度为25℃，测试时间为120秒。

胶囊的SEM和SEM-EDS。 用扫描电子显微镜（SEM，JEOL JSM 7001F，日本）和加速电压5.0kV的EDS（x衍射能谱）观察胶囊。 SEM观察之前，将样品用冷冻干燥在250℃和999 Pa下干燥12个小时，然后推杆涂覆金20秒。

图3胶囊-3的扫描电镜照片。(A) 未经beta;-环糊精处理的1号微胶囊外表面；(B) 经beta;-环糊精处理12 h的1号微胶囊外表面；(C) 未经beta;-环糊精处理的1号微胶囊截面；(D) 经环糊精处理前后的1号微胶囊的EDS测试结果。[彩色图可以在wileyonlinelibrary.com上查看]

图4.壳聚糖胶囊破损机理的示意图

当胶囊浸入beta;-环糊精溶液时。 [颜色图可以在wileyonlinelibrary.com查看]

光学显微镜

使用3D视频显微镜（HIROXKH-1000，日本）观察胶囊的表面和大小。

紫外线吸收性

用紫外分光光度计（UV-2550，日本岛津制作所）测定处理液中的罗丹明B的释放量，测定的最大吸光度为554nm。

结果与讨论

不同胶囊对环糊精溶液的反应

环糊精与表面活性剂链之间的强亲合力为破坏壳表面活性剂的相互作用提供了可能。图2为beta;-环糊精溶液处理前后三种壳聚糖胶囊的照片。如图2(A)所示，带有SDBS的罗丹明 b染色胶囊具有粉红色，其中包含SDS的胶囊-2为白色，而胶囊-1型PAANa接近透明。最初，三种胶囊的形态结构是完整的。在1 wt％b 环糊精溶液中浸泡4 h后，光学图像显示Capsule-2和Capsule-3明显崩解，而Capsule-1仍未破坏[图2（B）]

此外，胶囊2和胶囊- 3的塌陷度随处理时间的增加而变严重。胶囊-1即使浸泡在beta;-环糊精溶液中20天，也没有明显的变化。为了进一步探讨beta;-环糊精治疗后胶囊的破裂原因，用SEM和EDS对胶囊的变化进行了探讨。胶囊1的形态几乎没有肉眼可见的变化。胶囊2和胶囊3的变化相似。因此，我们选择了胶囊-3来分析壳体的形貌和化学成分(图3)。未处理的胶囊-3的表面光滑[图3(A)]，胶囊的内部是中空的[图3(C)]。然而，在浸入Beta;-环糊精溶液12 h后，外壳表面明显粗糙且多孔[图3(B)]，表明外壳已被Beta;-环糊精打破。用半edc检测元素百分比组成，进一步分析beta;-环糊精对胶囊-3的影响。在SDBS中，C元素的理论含量(66.5%)高于壳聚糖，而在SDBS中O

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