新型软工艺制备Cu2O / BiVO4颗粒在可见光照射下降解染料的效率外文翻译资料

 2022-05-05 09:05

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新型软工艺制备Cu2O / BiVO4颗粒在可见光照射下降解染料的效率

摘要

通过简单的方法在通N2的情况下在200℃反应4个小时合成了不同浓度Cu2O浓度的Cu2O / BiVO4复合材料。合成的样品通过X射线粉末衍射，扫描电子显微镜，紫外可见吸收漫反射和可见光致发光等方法来进行表征。具有不同重量比的形态的Cu2O由类球形和枝晶状颗粒组成。光催化剂Cu2O / BiVO4复合材料的性能通过在可见光下降解甲基橙溶液来评估。所得结果表明，p-n异质结Cu2O / BiVO4复合材料的光催化性优于纯Cu2O和BiVO4。如溶液pH和O2这些反应参数的改变，都可以提高Cu2O / BiVO4复合材料的光催化性能。与此同时，Cu2O / BiVO4光催化降解甲基橙的可能机制被提出。Cu2O / BiVO4粉末的化学稳定性和重复利用性也是在探讨当中。

关键词：Cu2O / BiVO4异质结，光催化，可见光照射，甲基橙

1.绪论

最近，许多非TiO2光催化剂的在环保和太阳能利用方面受到了关注[1]。 具有单斜结构的BiVO4是n型半导体，其离散带隙约 2.3 eV，这已经由多个研究机构测试，用于异质结光催化领域。 BiVO4作为一种光催化剂已被用于去除水中有机污染物（染料，除草剂，有机化合物等等）或在模拟的阳光照射下将水分解成氧气和氢气[2-9]。

不过，最近的报道表明，重组光诱导电荷载体是一个减少BiVO4的光催化活性的过程[10]。光催化领域的许多研究人员已经做了几次努力来增强光生电子空穴对的分离。

近年来，使用助催化剂（金属或金属氧化物）修饰一直是提高纯半导体材料的可见光光催化活性的重要替代方案[11]。通过这种方式，制备含异佛尔酮二异氰酸酯的光催化剂能够使光生电子空穴对的复合率降低[12]。

氧化亚铜（Cu2O）是一种不同于二氧化钛的基于可见光催化的p型半导体光催化剂，具有直接带隙约2.07 eV[13]。目前，一些研究在这个问题上专注于用Cu2O粒子作为感光剂合成异质结光催化材料，这是由于它们在大部分可见区域都有吸收光子的能力[14-20]，如表1所示。在以前的报道中，我们的小组报道了BiVO4的边缘能带位置，并发现与NHE比较导带（CB）和价带（VB）边缘分别位于0.11V和2.65V[21]。同时，其他报道的与NHE比较的Cu2O的导带和价带电位分别为-0.26V和1.91V。CB和VB电位在Cu2O中比在BiVO4中更负。

这些半导体的能带间的相对位置表明它们之间有可能形成p-n异质结。因此，电子可以在可见光下照射下从Cu2O的CB注入到BiVO4的CB上，促进分离光生电子和空穴载流子的分离，并避免他们的重组。

在最近的研究中，p-n Cu2O /BiVO4复合光催化剂已经通过不同的方法合成[17,18,20]。例如，Li和同事报道了采用超声分散法使Cu2O沉积在纳米级BiVO4光催化剂的合成方法。该Cu2O / BiVO4粉末在水溶液中降解亚甲基蓝（MB）、甲基橙（MO）和苯酚与纯BiVO4样品相比展现出了更强的可见光光催化活性。袁等人合成的Cu2O / BiVO4复合材料是通过在温和条件下在BiVO4上生长Cu2O纳米颗粒，他们的结果还表明，同时光催化还原和可见光下阳离子和阴离子氧化Cr（VI）可以大幅度增强光催化活性，这归因于在Cu2O和BiVO4之间有效的电荷分离。Wang等人也证明了这种有效的电荷分离。他们在报告中准备好了p-n异质结Cu2O / BiVO4非均相纳米结构通过耦合热液过程，显示和改进光催化降解MB和可见光照射无色有机酚的性能。在这些报告中，所有的光催化测试都是使用传统的高能量的可见光灯。最近有一些报道证明使用低能量需求的可见光发光二极管（LED）是一种有前景的技术，在许多光催化领域中可以替代传统的可见光源，其具有高光子效率、长期稳定性、能在更广泛的光谱波段中的发射等几个优点而被应用[22,23]。

在这项工作中，单斜BiVO4和立方Cu2O粉末分别通过共沉淀法和化学还原法合成。不同比例Cu2O的Cu2O / BiVO4异质结通过简单的浸渍法来制备。所合成的Cu2O / BiVO4复合材料的形貌由准球形和枝蔓状粒子组成。所得材料用于在可见光照射下甲基橙（MO）的光氧化降解，这种染料由于其高化学稳定性被选为分子模型。无可见光照射的Cu2O / BiVO4光催化系统之前曾被研究过。 Cu2O / BiVO4复合材料在光催化降解MO时相比于纯半导体显示较高的光催化活性。 MO的光降解效率受反应参数变化的显著影响，比如溶液pH值和O2的存在。此外，还详细地讨论了Cu2O / BiVO4光催化剂光降解MO的机制。

2.实验

2.1半导体的合成

通过共沉淀法合成BiVO4粉末使用羧甲基纤维素钠（CMC）作为模板，按照前面所述的步骤进行结构化试剂[24]。在典型的合成中，溶解0.92g的CMC在100mL的0.3M Bi（NO3）3·5H2O溶液中。随后，在室温下将0.92g的CMC溶解在100ml0.3M的NH4 VO3溶液中。然后，NH4VO3溶液缓慢加入到Bi（NO3）3·5H2O溶液中。 混合后，最终悬浮液的pH值调整为9.通过冷冻干燥过程分离沉淀物。该前体粉末在350℃煅烧24小时。最后，将产物用蒸馏水洗涤数次，并在80℃下干燥。

通过化学还原反应合成了Cu2O粉末，以抗坏血酸为还原剂的硫酸铜。在典型的合成，溶解了0.0349摩尔的CuSO4·5H2O在50mL蒸馏水中。 随后，将0.07摩尔的NaOH和0.0349摩尔酒石酸钠钾溶于50mL的蒸馏水。 然后， NaOH水溶液再搅拌下加入铜溶液中。 然后，加入50ml（0.77M）抗坏血酸将酸性水溶液加入到上述溶液中，在室温下搅拌。 混合后，测定其pH值。最后的悬浮液pH调整到10。2小时后观察橙色沉淀物。从溶液中过滤粉末。 产物用蒸馏水和丙酮洗涤。 最终产品在80℃下干燥。

2.2Cu2O / BiVO4异质结的合成

Cu2O / BiVO4异质结粉末由浸渍法制得。 初始浸渍负载是通过执行以下程序进行研究：准备好的BiVO4（2g）和Cu2O粉末（0.002,0.01,0.02和0.04g）混合在玛瑙砂浆里。 这种量的Cu2O对应于以下重量百分比：0.1,0.5,1和2。然后，所得混合物是放入陶瓷盘中，在氮气氛下于200℃退火4小时。 最后，获得Cu2O / BiVO4光催化剂。

2.3光催化剂的表征

所合成的粉末的晶体结构通过用X射线粉末衍射（XRD，Bruker D8 Advance）进行调查铜放射来进行研究。 光催化剂的形态是通过扫描电子显微镜（SEM，Carl Zeiss SIGMA HD VP）来进行调查的。 漫反射紫外可见分光光度计（DRS，Shimadzu UV-2600）被用来获得吸收光谱样本。 光致发光光谱（PL，Shimadzu RF-5301）的合成粉末在室温下使用400nm的激发波长获得结果。

2.4光催化反应

测试样品的光催化活性的MO使用由硼硅酸盐玻璃制成的圆柱形光化学反应器进行氧化反应。 一个54瓦的LED灯，内置蓝色，绿色，蓝色和黄色高功率LED灯（3W）用作可见光源。所使用的LED的发射光谱范围是430-620nm。Reinecke的盐在光反应器内被用作化学测光仪来确定入射光的强度[25]。可见光LED的辐射通量是3.56times;10 16光子s -1 cm -2。

光降解实验是通过将250mg光催化剂加入到250mL初始浓度为10 mg / L的MO来进行的。之后，在超声波浴中暂停了10分钟以消除聚集体。为了确保染料在吸附 - 解吸平衡上的催化剂表面达到平衡，溶液保持在黑暗中持续1小时。此后，光源开启。在此期间，在不同的时间间隔取6mL样品，然后通过双重离心分离。上清液进行倾析并测定MO浓度，通过UV-vis测量其最大吸收带。光电分析实验在25plusmn;1℃的条件下进行。实验在O2存在下，以250 mL min -1的O2速度持续流动进行反应，在反应过程中鼓泡以饱和解决问题。

3.结果与讨论

3.1结构表征

所制备的BiVO4，Cu2O和Cu2O / BiVO4的XRD图谱复合粉末如图1所示。测量XRD图案对于BiVO 4颗粒来说，表明特征衍射峰在2theta;= 18.67°，18.98°，28.8°，28.95°，30.52°，34.49°，35.21°，和39.77°。可以索引到单斜BiVO4（JCPDS卡号14-0688），如在图1a中显示。对于纯Cu2O颗粒（图1f），衍射在2theta;= 29.55°，36.41°，42.29°和61.34°被分配为立方Cu2O相，与JCPDS卡号65-3288非常匹配。在模式中没有观察到对应于CuO或Cu的明显的衍射峰。对于Cu2O / BiVO4复合粉末（图1b-e），样品的衍射线仅由对应于单斜BiVO4结构的单峰。所得到的XRD图谱不显示衍射的存在与立方Cu2O相关的线。这些结果可以归因于用于合成该复合材料的低含量的Cu2O。另外，Cu2O / BiVO4样品的所有XRD测试图也表明BiVO4的衍射线不随Cu2O含量的增加位移，表明Cu2O含量增加在复合材料中不会导致BiVO4晶型的任何变化。为了确定合成的Cu2O颗粒的化学稳定性， 在氮气下在200℃下放置4小时。所得到的XRD图谱中的没有任何其他相或杂质峰（图1g），这证实了Cu2O / BiVO4复合材料仅由单斜BiVO4和立方Cu2O结构组成的合成程序。

3.2形貌表征

图2的SEM图像显示了复合材料是通过简单的浸渍方法在200℃下在N2中4h制备。 对于合成0.1%和0.5％质量分数的Cu2O（图2a和b）的Cu2O / BiVO4粉末，可以看出，粒子是用类似球形的准球形获得的，与由纯BiVO4和Cu2O材料获得的形貌一样（图2插图a和b）。 同时，对于1.0％和2.0％质量分数Cu2O的复合材料（图2c和d），图像表明颗粒的形态由三维阵列组成，具有单向生长的枝晶状形态。 这些结果表明，Cu2O的浓度是一个重要的因素，用于控制Cu2O / BiVO4复合材料的形貌通过简便的浸渍方法合成。

3.3紫外可见漫反射吸收光谱分析

所制备的BiVO4，Cu2O和Cu2O / BiVO4的UV-vis

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