镍壳辅助氢氧化镍钴纳米纤维的生长及其对称/不对称超电容特性外文翻译资料

 2021-12-11 07:12

英语原文共 10 页

镍壳辅助氢氧化镍钴纳米纤维的生长及其对称/不对称超电容特性

摘要 以聚氨基甲酸乙酯泡沫塑料为模板合成大孔镍壳。运用镍壳层催化alpha;-Ni-Co(OH)2纳米纤维的生成。大量电荷存储于alpha;-Ni-Co(OH)2@NS电极(2962 F g -1, 5 mV s -1)中。使用非对称电池证明107 Wh kg-1能量密度和7 kW kg -1功率密度。

关键词 镍钴氢氧化物Nickel-shell 水热合成石墨烯纳米层 非对称超级电容器

Ram Bhagat Marichi a, Vikrant Sahu a, Shubra Lalwani a, Monu Mishra b, Govind Gupta b,Raj Kishore Sharma a, **, Gurmeet Singh a, *

Abstract Using polyurethane foam as template, we introduce a facile method to synthesize cost-effective macroporous nickel-shell (NS) which plays vital role in the synthesis of a-Ni-Co(OH)2. Nanofibrous morphology of a-Ni-Co(OH)2 is obtained by the aid of polyethylene glycol (structure directing reagent) and no precipitating agent is used. Our results indicate that no metal (Ni/Co) hydroxides can be synthesized if NS is isolated from the reaction vessel which ensures the role of NS in formation of a-Ni-Co(OH)2 nanofibres. Prepared a-Ni-Co(OH)2@NS electrode shows a typical enhanced interlayer spacing (~8.0 Aring;) which results in significantly high specific capacitance (2962 F g 1 at 5 mV s 1). Furthermore, the symmetric supercapacitor cell (a-Ni-Co(OH)2@NSka-Ni-Co(OH)2@NS) exhibits a maximum specific capacitance of 668 F g 1 with coulombic efficiency ~98% over 3000 charge/discharge cycles at high current density (4 A g 1). The energy and power density obtained for a-Ni-Co(OH)2@NSka-Ni-Co(OH)2@NS cell are 18.2 Wh kg 1 at 242 W kg 1 and 1980 W kg 1 at 5.5 Wh kg 1 respectively. Moreover, in asymmetric supercapacitor using lacey reduced graphene oxide nanoribbon (LRGONR) as a negative electrode, a remarkable increase in energy (107 Wh kg 1 at 1610 W kg 1) and power density (7 kW kg 1 at 42 Wh kg 1) is observed.

copy; 2016 Elsevier B.V. All rights reserved.

Key words Nickel-cobalt hydroxide Nickel-shellHydrothermal synthesis Graphene nanoribbonAsymmetric supercapacitor

1 引言

近年来过渡金属氧化物因其快速可逆的氧化还原反应,引起了人们对电化学电容器的研究兴趣。

赝电容材料氧化钌(理论电容为1300-2200 Fg-1)[1]。然而，它虽然是一种优良的电化学材料，但是因为其价格昂贵、毒性大，限制了商业应用。因此，人们致力于开发经济、环保的替代过渡金属氧化物/氢氧化物，如MnO2、ZnO、Co3O4、Co(OH)2、NiO、Ni(OH)2等[2-7]。

这些金属的氢氧化物(M=镍、钴)结晶有两个多态阶段即a和b[11、12]。b相是组成M(OH)2的一种化学计量形式，具有类布氏体(M- Bt)结构，而a相与类水滑石(M- Ht)结构相同。a相的晶体结构是由带正电荷的M(OH)2-x层与插入的阴离子(如Cl-、Co32-、NO3-等)和水分子组成的缺乏羟基离子的化合物，使其电荷恢复中性[12-14]。这使得a相(通常gt; 7A，依赖插入的阴离子)的层间间距比b相(4.6 A)的层间间距大得多。因此，从理论上说，与b相[15]相比，a相化合物具有更好的电化学活性。

电极的动力学主要取决于良好的多孔结构以及其电导率，电导率促进了电子传导、离子可达性和电化学可逆性[5,16]。各种组合方法可以改善金属氧化物/氢氧化氢电极材料的赝电容性。采用多孔导电网络，如泡沫镍、电沉积纳米孔镍片、脱合金多孔金属(Ni和Cu)、碳纳米管、ITO、石墨烯、导电聚合物[17-22]等，使离子和电子更容易的与电活性材料结合。

本文在结构导向剂聚乙二醇(PEG)的作用下，在镍壳层(NS)上合成了Ni-Co(OH)2的a相。通常采用NH3、NH4NO3、NH2CoNH2、NH4OH、NH4F或C6H12N4(六亚甲基四胺)等沉淀剂将钴盐转化为氢氧化物[5,7,12]。有趣的是，在这项工作中没有使用这样的试剂，因为NS不仅能作为导电底物，还可以使钴盐高效率转化为氢氧化物。采用醋酸镍浸渍聚氨基甲酸乙酯泡沫塑料(PUF)于700℃下，在氮气中热解制备NSs。热解过程中，pufundergo在气态产物中分解，留下约8% wt%的碳，乙酸镍还原为金属镍。由此产生的镍碳复合材料是中空模板形状的泡沫。

alpha;-Ni-Co(OH)2@NS电极的纤维结构使电极材料对电解离子具有更好的可接近性。alpha;-Ni-Co(OH)2@NS在(alpha;-Ni-Co(OH)2@NS‖alpha;-Ni-Co(OH)2@NS)超级电容电池中的优异性能从容量保持和循环稳定性能上可以明显看出。为了进一步提高非对称(alpha;-Ni-Co(OH)2@ NS‖lrgonr)超级电容电池的能量和功率密度，采用lacey氧化还原石墨烯纳米带(LRGONR)作为负极，将电位窗扩展到Ni-Co(OH)2界限之外。

2. 实验

2.1 材料的合成

2.1.1镍壳层(NS)的合成

将聚氨酯泡沫块(-1.05 g)浸泡于饱和醋酸镍四水合物溶液当中。然后将湿块置于船形氧化铝坩埚中，置于氮气连续流动的管状炉中。加热炉升温速度设置为10℃min -1 加热到700℃，保持温度时间1h，完成热解过程，PUF分解为气态产物和碳，乙酸镍四水合化合物还原为金属镍。由于PUF块中存在四水合乙酸镍，因此在PUF模板热解后，Ni金属呈倒立多孔网状，形成空心壳。冷却后取出，用蒸馏水冲洗。所得产物为镍壳(NS) (-1.6 g)。

2.1.2．alpha;-Ni-Co(OH)2@NS纳米复合材料与水热处理NS (HTNS)的合成

在此，我们预计使用三种不同的实验方法(E1、E2和E3)。在E1中，2.0 g Co(NO3)2·6H2O (SISCO CHEM，纯度99%)溶于80 mL蒸馏水中。然后与20克的ul-trasonically混合20分钟。得到NS块(500毫克),使用前面的方案转移到一个聚四氟乙烯不锈钢中auto-clave保持在150℃ 6 h。将产物取出,用乙醇和水彻底清洗之后,在60℃真空干燥一晚 .得到干燥的alpha;-Ni-Co (OH)2@NS复合材料(800毫克)。

在E2方法中，只需要在前面的反应混合物中去除NS块。溶液在150℃下经过6 h的水热处理后仍然保持清澈并未产生沉淀。在E3方法中Co(NO3)2· 6Ho2从E1中使用的反应混合物中排除，再次重复相同的水热程序。然后，按照E1中使用的方法对产物进行清洗和干燥，得到经过水热处理的镍壳(HTNS)。

2.1.3莱西氧化还原石墨烯纳米带的合成

LRGONR是通过化学断开MWCNTs的化学键，然后在600℃处合成的[23]

2.2描述

在氮气环境中检测热重/差热(TG/DT, Perkin-elmer)。利用x射线衍射(XRD, Bruker D8 advance with Cu Ka -.541 A)图谱对NS和alpha;- Ni-CO(OH)2@NS纳米复合材料进行了结构表征。采用紫外可见(UV-Vis, UV-2600)漫反射光谱和傅里叶变换红外(FTIR, Bruker光张量27,KBr)对alpha;-Ni-Co(OH)2@NS的相结构进行了研究，并分别鉴定了组分。利用x射线光电子能谱(XPS, Omiron多探针表面分析仪)检测了alpha;-Ni-Co(OH)2@NS纳米复合材料中各元素的化学状态。采用场发射扫描电镜(FESEM, Zeiss Ultra 55显微镜)和透射电镜(TEM, Phillips Technai T-300显微镜)对其形貌和颗粒度进行了研究。以Ag/AgCl为参比电机，铂片为辅助电极，alpha;-Ni-Co(OH)2@NS纳米复合膜为工作电极，在CHI 604D电化学分析仪上进行循环伏安(CV)和电化学阻抗谱(EIS)分析。利用恒电位器EIS分析仪PARSTAT 4000研究了恒电势充放电(GCD)特性。

2.3超级电容电池的制造和表征

以5% (w/w)全氟磺酸-聚四氟乙烯共聚物为粘结剂，在异丙醇中分别加入NS和alpha;-Ni-Co(OH)2@NS纳米复合材料20.0 mg。超声混合30分钟后，将悬浮液喷洒在1平方厘米的抛光石墨片上。这些薄膜在真空烘干机中以80℃干燥12小时。NS电极的质量负荷约为0.2 mgcm-2 alpha;-Ni-Co(OH)2@NS电极的质量负荷约为0.3 mgcm-2。以复合材料为工作电极，铂为辅助电极，Ag/AgCl为参比电极，在6m KOH电解液中，检测记录NS、alpha;-Ni-Co(OH)2@NS‖LRGONR的CV和EIS特性。

设计两个电极组件来检测alpha;-Ni-Co(OH)2@NS‖alpha;-Ni-Co(OH)2@NS和alpha;-Ni-Co(OH)2@NS‖LRGONR超级电容电池在6M KOH中的GCD和循环性能。以alpha;-Ni-Co(OH)2@NS为正极，LRGONR为负极，为了平衡不对称电极的电荷制备alpha;-Ni-Co(OH)2@NS‖LRGONR。电荷存储能力的积极以及消极的电极使用平衡方程q =Csp times;△Vtimes;m[24]

结果表明, alpha;-Ni-Co(OH)2@NS‖LRGONR的最佳负载为正电极0.3 mgcm<su

资料编号：[5874]</su

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