基于含硒元素苝二酰亚胺受体的高性能可溶液加工非富勒烯有机太阳能电池外文翻译资料

 2021-12-28 10:12

英语原文共 6 页，支付完成后下载完整资料

基于含硒元素苝二酰亚胺受体的高性能可溶液加工非富勒烯有机太阳能电池

摘要：

由于非富勒烯受体其在体异质结有机太阳能电池中作为富勒烯衍生物替代物的巨大潜力而最近引起了极大的兴趣。然而，其光电转换效率（PCEs）远远落后于聚合物/富勒烯体系，这主要是因为较低的填充因子（FF）和光电流。在这里，我们报道了一种新的苝二酰亚胺（PBI）受体材料，SdiPBI-Se，其中硒原子被引入苝体系的核心。使用一种成熟的宽带隙聚合物（PDBT-T1）作为给体，对可溶液加工的非富勒烯有机太阳能电池来说，使得8.4％的高效率和70.2％的高填充因子得以实现。在PDBT-T1：SdiPBI-Se薄膜中，高效的光子吸收、高且平衡的电荷载流子迁移率和超快的电荷生成过程是高光伏性能的原因。我们的研究结果表明，非富勒烯受体材料具有巨大的潜力，可以媲美甚至超过与其对应富勒烯的性能。

介绍：

有机太阳能电池具有低成本、重量轻、可大面积制造等优点，是目前开发利用太阳能的一种较新的方法。[1-3] 体异质结聚合物太阳能电池通常包括聚合物供体和富勒烯衍生物受体。据报道，目前最先进的单结器件功率转换效率可达到9-11％。[4-9] 虽然这些PSCs在实验室取得了成功，但由于富勒烯材料的生产成本非常高，而且其化学改性仍然具有挑战性，因此它不是实际应用的理想对象。[10-13] 相反，非富勒烯受体材料具有成本低，合成用途广、吸收能力强、热稳定性高等优点，近年来，它成为有机光伏领域的研究热点。[14-18] 首先，非富勒烯有机太阳能电池的性能远远落后于相应的有机太阳能电池，主要是因为低短路电流（Jsc）和填充因子（FF）。[19-22] 但在近两年出现了一些优良的聚合物/非富勒烯体系，导致PCEs高达6％。 [23-28] PCEs的快速发展表明，非富勒烯有机太阳能电池具有接近富勒烯太阳能电池性能的巨大潜力。

可溶液加工的非富勒烯受体可分为两类：小分子和聚合物。[29-32] 与聚合物受体相比，小分子受体具有分子结构清晰、纯度高、批次间重复性好等优点。尽管具有这些优势，但基于小分子受体的有机太阳能电池仍表现出相对较低的PCEs（lt;7％）。最近，我们报道了一种与湾(bay)位相连的苝二酰亚胺（PBI）二聚体，其中硒原子被引入到苝核中。基于SdiPBI-S受体的PSCs具有7.16％的高PCE 。[33] 鉴于噻吩与硒吩环之间的相似性，SdiPBI-S的高性能激励我们不断开发硒吩类似物。硒与硫相比具有更大更松散的电子云，这调整了轨道重叠并增加了载流子迁移率。此外，硒上的空轨道也能增强母体碳骨架的电子接受能力。它可以对母核的电子结构和光带隙进行微调。同时，由于硒原子比硫原子更容易极化，硒吩化合物有望增加分子内相互作用。[34-38] 因此，设计并合成硒吩类化合物以广泛研究其在有机光伏领域的应用是合理的。

本研究合成了一种新型含硒吩的PBI受体SdiPBI-Se。将硒原子引入PBI核心后，导致其最低的未占分子轨道（LUMO）能级为-3.87eV，分子构型扭曲，且电子迁移率高达6.4times;10-3cm2 V-1s-1。 SdiPBI-Se的主要吸收波长范围为400-600nm。通过引入成熟的聚合物供体PDBT-T1，基于SdiPBI-Se的有机太阳能电池显示出8.4％的高效率，开路电压（Voc）为0.96 V，Jsc为12.49 mA cm-2，和前所未有的高填充因子70.2％。在类似的器件制备条件下，其性能与PDBT-T1：PC70BM太阳能电池（PCE = 8.5％）的效率相当。据我们所知，在可溶液加工的非富勒烯有机太阳能电池中，所产生的8.4％的PCE是迄今为止文献报道的最高值之一。这种高性能是由于有效的光子吸收，高且平衡的电荷载流子迁移率以及超快速电荷产生的协同效应。我们的研究结果使得非富勒烯有机太阳能电池取得了重要的进展，使其与基于富勒烯的太阳能电池相比，更具竞争力。

结果和讨论：

PDBT-T1和SdiPBI-Se的化学结构如图1a所示。 方案1中显示了SdiPBI-Se的合成。

图1.（a）SdiPBI-Se和PDBT-T1的化学结构 （b）通过在B3LYP / 6-31G（d）水平上使用DFT计算，得到优化的SdiPBI-Se几何结构的侧视图和俯视图。 为了简化计算，烷基侧链被甲基取代（c）纯SdiPBI-Se，PDBT-T1和PDBT-T1：SdiPBI-Se共混物（1:1，w/w）薄膜的归一化紫外-可见吸收光谱 （d）太阳能电池装置中使用的所有材料的能级图

在0℃条件下对苝二酰亚胺单体进行硝化反应制备前体，再通过令人惊讶的简单一锅法从易得的前体1-硝基苝二酰亚胺2以高产率制备出了硒环化PBI单体。关键步骤是将N-甲基吡咯烷酮（NMP）与硒粉在190℃下反应30分钟，然后通过柱层析纯化，得到所需的杂环化产物3。 随后将化合物3溶于二氯甲烷后在室温下溴化2h合成关键中间体4，然后以Pd2(dba)3和锌粉为催化剂对化合物4进行处理，在55℃下进行偶联反应1h，直接得到高产率的产物5。与我们之前的合成路线相比，[33] 这种高效实用的方法避免了使用腐蚀性浓酸和有毒有机锡试剂。用1H-NMR和13C-NMR对化合物进行了表征。利用密度泛函理论(DFT)计算了SdiPBI-Se在B3LYP/6- 31G(d)水平上的优化几何构型。如图1b所示，两个PBI单元之间的二面角为77°，说明SdiPBI-Se的分子结构在很大程度上是扭曲的，这是由于硒桥降低了构型变化的灵活性，从而增加了PBI单元的空间斥力。在稀氯仿溶液中，SdiPBI-Se在400-600 nm波长范围有很强的吸收，在510 nm处最大消光系数为1.04times;105M-1cm-1。SdiPBI-Se在474 nm处的最大吸收系数为47537 cmminus;1，说明其具有较强的吸光能力(图S1)。与溶液中的SdiPBI-Se相比， 纯SdiPBI-Se薄膜具有相似的吸收光谱，表明其在固态下存在弱凝聚。PDBT-T1的主要吸收在500-700 nm的光谱范围内，与SdiPBI-Se的吸收光谱互补。因此，PDBT-T1:SdiPBI-Se共混膜(1:1,w/w)在400-700 nm可见范围内有较宽的吸收。PDBT-T1和SdiPBI-Se的吸收特性都有助于增强可见光的吸收。从吸收起点估计，SdiPBI-Se的带隙为2.22eV。测量了PDBT-T1、SdiPBI-Se和1:1共混膜的光致发光(PL)特性(图S2)。与纯PDBT-T1和SdiPBI-Se薄膜的荧光（PL）相比，在1:1的共混膜中，纯PDBT-T1和SdiPBI-Se的发射几乎完全淬灭(gt;98%)，表明PDBT-T1和SdiPBI-Se之间的电荷转移效率很高。循环伏安曲线(CV)用于研究SdiPBI-Se的能级(图S3)。从起始还原电位估计SdiPBI-Se的LUMO值为- 3.87 eV，高LUMO能级是由于硒原子具有较强的供电子能力引起的。

表1.不同DIO浓度的PDBT-T1:SdiPBI-Se太阳能电池在模拟AM 1.5G (100mw cmminus;2)下的器件参数总结

DIO(%)

Voc(V)

Jsc

FF(%)

PCE(%)a

PCEmax(%)

0

0.949plusmn;0.002

11.55plusmn;0.29

67.4plusmn;0.8

7.39plusmn;0.29

7.55

0.25

0.947plusmn;0.009

12.48plusmn;0.09

69.7plusmn;0.8

8.23plusmn;0.08

8.42

0.5

0.938plusmn;0.003

11.10plusmn;0.14

68.9plusmn;0.7

7.19plusmn;0.07

7.23

1.0

0.918plusmn;0.002

9.03plusmn;0.04

67.3plusmn;0.5

5.58plusmn;0.04

5.63

a每个条件下的平均PCE值由六个设备计算得出

为评估SdiPBI-Se的光伏性能，制备了ITO/PEDOT:PSS/ PDBT-T1:SdiPBI-Se/Ca/ Al的常规太阳能电池，其中ITO为氧化铟锡，PEDOT为聚(3,4-乙基二氧噻吩)，PSS为聚(苯乙烯磺酸盐)。表1和表S1总结了不同条件下制备的太阳能电池的光伏性能，器件的电流密度-电压(J-V)特性如图2a和S4所示。

图2. (a)不同DIO浓度的SdiPBI-Se太阳能电池在模拟AM 1.5G辐照(100mw cm - 2)和(b)相应的IPCE光谱下的J-V曲线

结果表明，PDBT-T1与SdiPBI-Se的最佳配重比为1:1。在此混合比例下，PDBT-T1:SdiPBI-Se太阳能电池得到非常高的PCEs 7.55%，Voc为0.95 V, Jsc为11.75 mA cmminus;2,FF为67.8%，不添加任何添加剂。为进一步提升PCE，以1,8-二碘辛烷(DIO)为添加剂，研究了DIO浓度对太阳能电池性能的影响。值得注意的是，在DIO浓度为0.25%时，Jsc和FF均有所增加，导致PCE高达8.42%，Voc为0.96 V, Jsc为12.49 mA cmminus;2,FF为70.2%。 8.23%的平均效率是从六个器件得到的。进一步增加DIO浓度导致效率降低。例如，当DIO浓度提高到0.5%时，效率下降到7.23%。Jsc从12.49下降到11.10 mA cmminus;2。当DIO浓度增加到1%时，Jsc显著降低，导致效率降低(5.63%)。

因此，在DIO浓度为0.25%时得到最佳器件性能，PCE高达8.42%，FF高达70.2%。据我们所知，这是目前溶液加工的非富勒烯有机太阳能电池的最高效率之一。高的FF值70.2%的也是非富勒烯有机太阳能电池的最高值，也是聚合物-富勒烯BHJ太阳能电池的FF值最高之一。 结果表明，随着活性层厚度的增加，太阳能电池的PCE略有下降。在170nm厚度下，太阳能电池的PCE为7.21%(表S2)。对应的太阳能电池入射光子转换效率(IPCE)图如图2b所示。基于PDBT-T1和SdiPBI-Se组合的太阳能电池产生了300-700 nm的宽IPCE光谱，最优条件下的器件在510 nm处可达73.3%。由IPCE计算得到的Jsc积分为12.31 mA cmminus;2，与Jminus;V曲线测量值相似，误差为1.4%。此外，还制备了含有PDBT-T1的富勒烯太阳能电池进行比较。在相似的条件下(氯苯为主溶剂，3% DIO为添加剂)，PDBT-T1:PC70BM太阳能电池PCE较高，为8.47%，Voc为0.91 V, Jsc为12.75 mA cmminus;2,FF为73.1%(图S5)。这种性能与PDBT-T1: SdiPBI-Se太阳能电池非常接近。

采用空间限制电流(SCLC)方法研究了PDBT-T1:SdiPBI-Se共混膜的电荷输运特性。[39] 纯空穴和纯电子测量的器件结构分别为ITO/MoOx/PDBTT1:SdiPBI-Se/MoOx/Al和ITO/Al/PDBT-T1:SdiPBI-Se/Al。发现接近平衡的电荷传输空穴迁移率3.6times;10minus;3cm2 Vminus;1 sminus;1)和电子迁移率4.8times;10minus;

资料编号：[3167]

原文和译文剩余内容已隐藏，您需要先支付 30元 才能查看原文和译文全部内容！立即支付

以上是毕业论文外文翻译，课题毕业论文、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。

您可能感兴趣的文章