基于高能量密度的Ni（OH）2/石墨烯和多孔石墨烯电极的非对称超级电容器的前沿研究外文翻译资料

 2022-01-14 11:01

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基于高能量密度的Ni（OH）2/石墨烯和多孔石墨烯电极的非对称超级电容器的前沿研究

Jun Yan , Zhuangjun Fan , * Wei Sun , Guoqing Ning , Tong Wei , Qiang Zhang ,Rufan Zhang , Linjie Zhi , * and Fei Wei *

摘要：

采用一种简便、经济的微波辅助方法，在石墨烯片上制备了层状氢氧化镍。为了获得高能量和功率密度，使用Ni（OH）2/石墨烯和多孔石墨烯分别作为正极和负极成功地制造出了高电压不对称超级电容器。由于它们独特的结构，这两种材料都表现出优异的电化学性能。优化后的非对称超级电容器可在0-1.6 V的电压区域内进行可逆循环，并显示出优良的性能，其最大比电容为218.4 F g-1，最高能量密度为77.8 Wh kg-1。此外，Ni（OH）2/石墨烯//多孔石墨烯超级电容器装置还表现出优异的长循环寿命，3000次循环后保留94.3％比电容的电化学性能。这些优异的性能可归因于两个电极的高电容和正协同效应。这里给出的结果可能为其在高能量密度存储体系中的应用前景做了铺垫。

1.简介

近年来，超级电容器或电化学电容器引起了相当大的关注，因为它们能在瞬间提供比电池更高的功率密度和比传统介电电容器更高的能量密度[1-6]。因此，它们已被广泛应用于便携式电子设备、备用电源、电动汽车和各种微型设备中，在这些领域，高功率密度和长循环寿命被认为是下一代能源存储设备中最重要的性能[7,8]。

虽然超级电容器具有很高的功率密度，但它们的能量密度通常比可充电电池低[9]。因此必须开发出具有更高工作电压和更高能量密度而又不会牺牲功率输出和循环寿命的先进超级电容器，以满足未来能源需求的实际应用[10]。能量密度（E）可以通过最大化比电容（C）和电池电压（V）依据下面公式（1）计算得出[11,12]

（1）

最近，已发现不对称超级电容器是增加超级电容器能量密度的有效替代方法。这些不对称超级电容器由电池型法拉第电极（作为能量）和电容器型电极（作为功率）组成，这种不对称超级电容器同时具有超级电容器（倍率，循环寿命）和先进电池（能量密度）的优点[9]。因此，不对称超级电容器可以充分利用两个电极的不同电位窗口，为电源系统提供最大的工作电压，从而大大提高了特定电容，显著提高了能量密度[13]。

迄今为止，人们已经广泛研究了各种材料在不对称超级电容器中的可能应用，例如过渡金属氧化物，金属氢氧化物和导电聚合物材料等[7,8]。其中，Ni（OH）2以其较高的理论比电容（2082 F g-1）成为最有前途的可选材料之一[1]。近来，以石墨烯/Ni（OH）2作为正极和石墨烯/RuO2作为负极的非对称超电容器已被证明在1M KOH水溶液和1.5V电压下表现出较高的比电容（约153 F g-1）和能量密度（大约48 Wh kg-1）[14]。由于Ni（OH）2的潜在应用的启发，近来人们致力于具有不同形态结构的Ni（OH）2的纳米结构的合成，如片状[15]、花状[16,17]、纳米颗粒[18]、微球[19]、纳米管[20]、纳米棒[21]。 在这些不同的形态中，花状纳米结构化的Ni（OH）2由于其电解质离子和电子的扩散路径长度较短，在快速充电/放电过程中有利于电解质离子的扩散和迁移，从而提高了Ni（OH）2的有效电化学利用率[22] ，因此引起了相当大的关注。

在这里，我们首次提出了一种新的方法，即使用快速，简便且经济有效的微波加热方法制备出修饰在石墨烯片上的分层花状Ni（OH）2，，这种方法不需要硬/软模板或沉淀控制剂。与纯Ni（OH）2电极相比，Ni（OH）2/石墨烯杂化材料显示出1735F g-1的高比电容和高倍率性能。此外，我们成功制备出了以Ni（OH）2/石墨烯复合材料为正极，多孔石墨烯为负极的不对称超级电容器（图1）。我们优化的非对称超级电容器在1.6 V电压下活性材料的总质量的电容率为218.4 F g-1，最大能量密度为77.8 Wh kg-1 。

图1 以Ni（OH）2/石墨烯复合物为正极，多孔石墨烯为负极，在6M KOH电解液中制备的非对称超级电容器件的示意图

2.结果与讨论

2.1。正极材料

分层花状的Ni（OH）2/石墨烯复合物和游离的Ni（OH）2材料的典型X射线衍射（XRD）示于（图2a）。可以看出，Ni（OH）2/石墨烯复合物的XRD图案与游离Ni（OH）2的XRD图案类似，表明Ni（OH）2/石墨烯复合物已经很好地合成。图2a中所有的X射线衍射图案可以被索引到一个晶格参数为a = b = 3.08 Aring;和 c =23.41 Aring;的alpha;-Ni（OH）2菱形晶系中（JCPDS 38-715），这与以前报道的alpha;-Ni（OH）2模型非常一致[23]。在12.1°，24.6°，33.3°和59.4°处的四个特征峰分别对应于（003）,（006），(101）和（110）衍射平面。根据布拉格公式，计算出的基础间距为0.73nm，这与文献中报告的值一致[23,24]。值得注意的是石墨烯的碳的衍射峰不能在Ni（OH）2/石墨烯复合物的X射线衍射图案中观察到，其可能与更加无序的堆叠和石墨烯片在所得复合材料中的非常均匀的分散有关。此外，未检测到来自其他相的峰，表明产物具有高纯度。此外，与纯Ni（OH）2样品相比，Ni（OH）2/石墨烯复合材料的相应衍射峰的相对强度显著降低，表明在石墨烯片上装饰的Ni（OH）2颗粒的晶粒尺寸减小。使用Scherrer公式从（003）衍射峰计算的样品的平均晶体尺寸，对于纯Ni（OH）2样品和Ni（OH）2/石墨烯复合物分别为14.2和11.5nm，分别与上述XRD分析一致。

图2. a）纯Ni（OH）2和Ni（OH）2/石墨烯复合物的XRD图谱.

b）制备的Ni（OH）2/石墨烯复合物的XPS光谱.

c）石墨烯片和Ni（OH）2/石墨烯复合物的拉曼光谱.

d）制备的Ni（OH）2/石墨烯复合物的FTIR光谱。

为了进一步理解所得到的试样的表面信息，也对颗粒表面进行了X射线光电子能谱（XPS）分析（图2b）。可以清楚地看出，Ni（OH）2/石墨烯复合物的测量光谱主要显示碳、氧和镍物质以及来自前体六水合硝酸镍的少量氮。位于284.6 eV的峰可以归属为C 1s的特征峰，并且对C 1s特征峰区域的详细分析表明，由于化学还原的不完全，在还原后的氧化石墨烯板上仍然存在一些残留的含氧官能团（图2b 图S1a）。Ni 2p XPS光谱显示两个主峰，其结合能为873.5和855.9 eV，分别对应于Ni 2p1/2和Ni 2p3/2，自旋分离能为17.6 eV（图S1b），这是Ni（OH）2相的特征，与先前报道的数据非常一致[23]。该结果也与上所述XRD分析一致。此外，将在Ni 2p区域的Ni 2p1/2和Ni 2p3/2信号周围的一些额外的峰标记为卫星峰（图S1b）。

石墨烯的拉曼光谱与Ni（OH）2/石墨烯复合物显示在图2c。可以清楚地看到，两个样品中在1361cm-1和1583cm-1处存在两个宽峰，分别对应于石墨烯的D和G带。在拉曼光谱中，G带代表C sp2原子对（ E2g 声子）的面内键合伸展运动;而D带对应于A1g对称性的环或kappa;点声子的震动模式[25]。此外，Ni（OH）2/石墨烯复合物在1077cm-1附近存在另外的宽峰，这可能归因于插入的硝酸根离子的振动[26]。

为了进一步证实XRD和拉曼结果，通过傅里叶变换红外（FTIR）光谱在400-4000cm-1的范围内检测所制备的Ni（OH）2/石墨烯复合物的组成，结果显示在图2d。在3435cm-1处的宽带对应于氢键键合的羟基和位于alpha;-Ni（OH）2的层间中插入的水分子的O-H振动[16,23]。较强的吸收带出现在2255cm-1，是OCN-阴离子中的Cequiv;N三键的典型振动，这是尿素水解的副产物[16]。较弱的吸收带出现在1637和1583cm-1附近分别为层间水分子的弯曲震动和石墨烯片中碳环的骨架振动[27]。此外，位于1200cm-1的吸收带可能与从大气中吸附的CO2或者尿素中碳酸酯离子的水解有关[16]。在1385cm-1的吸收带可归因于硝酸的层间阴离子振动[16]，而在 641cm-1和484cm-1的两个频带分别对应于delta;OH和nu;Ni-OH振动[17,28]。

通过透射电子显微镜（TEM）观察所制备样品的形态和结构(图3a),可以清楚地发现，所制备的Ni（OH）2样品由许多直径为300至400nm的清晰的花状结构组成。还可以观察到，每朵花由数十个相互连接的厚度约为7nm的片状纳米片组装而成（图3a，b）。晶格条纹之间的距离大约是0.7纳米，对应于alpha;-Ni（OH）2的（003）面的d间距，与XRD结果一致。通过掺入石墨烯片，花状Ni（OH）2可以均匀的修饰在石墨烯片上（图3C）。有意义的是这些花状结构的Ni（OH）2直径减小到200-250nm，厚度也从7nm减小到5nm，表明Ni（OH）2可以在石墨烯片上均匀成核。

图3 （a，b）为Ni（OH）2的TEM图像

（c，d）为Ni（OH）2/石墨烯复合物的TEM图像

（b）和（d）分别是（a）和（c）中方框区域的更高放大率

为了解释Ni（OH）2在石墨烯片上生长出的分层花状结构，我们提出了一种基于实验结果的可能形成机制，推测其遵循吸附 - 成核 - 聚结 - 各向异性生长 - 自组装机制的过程（图4）。系统的主要反应如下[16]：

CO(NH2)2 H2O harr; 2NH3 CO2 (2)

Ni2 xNH3 harr; [Ni(NH3)x]2

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资料编号：[1367]

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