用双掺杂氧化锌纳米膜作为阴极夹层的倒置单结 聚合物太阳能电池达到功率转换效率10.31%外文翻译资料

 2022-03-27 07:03

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附录A 外文翻译

用双掺杂氧化锌纳米膜作为阴极夹层的倒置单结

聚合物太阳能电池达到功率转换效率10.31%

我们提出了高效、稳定的倒立PSCs（i-PSC），采用溶胶-凝胶的同时处理的铟掺杂的ZnO和富勒烯衍生物（BisNPC60-OH）（记为InZnO-BisC60）薄膜作为阴极层，PTB7:PC71BM作为活性层（其中PTB7-TH是我们先前提出的低带隙聚合物）。这双掺杂的ZnO薄膜，InZnO-BisC60，显示双和相反的梯度掺杂浓度分布，在富勒烯衍生物在活性层，与含In的ITO阴极表面接触。这样不仅提高了掺杂ZnO表面电导率的270倍（从0.015到4.06 S cm-1），还提供了的一个因素增强的132电子迁移率（从8.25times;10-5到1.09times;10-2cmZ V-1s-1）。由此产生的i-PSC具有改进的PCE 10.31%相对于未掺杂ZnO的 8.25%。这10.31%的值是单结PSC报告值之间的最好的结果。

本体异质结（BHJ）聚合物太阳能电池(PSC) 1-3与共轭聚合物组成的活跃层使供体和富勒烯衍生物受体备受关注，因为其有方便灵活的大规模、低成本生产能力。共轭聚合物/富勒烯太阳能电池的功率转换效率，状态（PCEs）超过9%（9.11%4, 9.21%5和 9.35%6）的单结电池，以及多达10.6%7的串联电池已经实现。

为了达到更高的PCE，必须使用低带隙聚合物作为具有深层的最高占据分子轨道（HOMO），供体吸收更多阳光的能级水平（更高的短路电流（Jsc））和更高的开路电压（Voc），并使用夹层或电极改变有效的电荷收集。公布的有效低带隙聚合物中，由两个基本的稠环共聚单体单元的共聚物的序列，并二噻吩（BDT）和噻吩并[3,4-b]噻吩（TT），有趣的是，由于高电流和电压产生，它们提供了较高的PCE(7-8%)8-13。

为进一步提高电子和空穴的PCE效率，活性层和电极之间插入了夹层。结构：PSS通常是用来作为常规PSC阳极层（c- PSC）。然而，这种装置长期暴露于空气中，可能会导致对空气敏感的金属阴极的氧化，导致PSC14退化。为了缓解这个问题，采用一种涉及到器件结构反演（i-PSC）的方法，其中较少的对空气敏感的高功函数金属（Ag、Au）作为背孔收集电极，ZnO（金属氧化物）作为电子收集ITO与活性层15-17之间的夹层。ZnO宽禁带n型材料(3.3 eV)18，在其固有的缺陷中（如过量的锌在间隙位置和氧空位使ZnO变为n型18），当掺入其他杂质Al, In或Ga，其薄膜的导电性取决于温度和气氛热处理19,20，电导率由外在缺陷可增强为50 S cm-1，溶胶-凝胶处理高铟掺杂氧化铟的ZnO18薄膜也具有较高的透明性，可作为太阳能电池透明电荷收集电极。据报道，在i-PSC中，使用Mg掺杂ZnO薄膜作为活跃层阴极缓冲层PTB7:PC71BM使得PCE从7.11%提高到8.35%21。然而，无机电子收集电极缺少界面接触而有机活性层导致i-PSC缺失电子提取22。因此i-PSC阴极界面修饰是一个至关重要的问题，需要高透明度、高电子迁移率，和最低未占据分子轨道（LUMO）能级匹配合适的受体水平。

在i-PSC，引入改进的阴极层的PCE已得到提高，如自组装单层（SAM）的富勒烯衍生物23,24，交联的富勒烯衍生物25和聚电解质26。近日，据报道，掺杂ZnO的富勒烯衍生物的使用（PCBE-OH）为低带隙聚合物PTB7-Th 作为i-PSC阴极，使得PCE高达9.35%6。该阴极提供增强的电子收集的双重功能，包括生产富含富勒烯衍生物的阴极表面和高的表面导电性。

我们在这里所述的高效、稳定的倒立PSCs（i-PSC）采用溶胶-凝胶的方式同时处理的铟掺杂的ZnO和富勒烯衍生物（BisNPC60-OH）（记为InZnO-BisC60）薄膜作为阴极层，PTB7：PC71BM作为活性层（其中PTB7是我们先前提出的低带隙聚合物）。这ZnO，InZnO-BisC60双掺杂的薄膜，显示双和相反的梯度掺杂浓度分布，在富含富勒烯衍生物与活跃层和阴极表面ITO的表面富含的In接触。这样不仅使杂ZnO表面电导率提高了270倍（从0.015到4.06 S cm-1），还提增强了132倍的电子迁移率（从8.25times;10-5到1.09times;10-2cm2V-1s-1）。由此使得i-PSC相对于未掺杂ZnO的PCE（8.25%），具有明显改善的PCE（10.31%）。这10.31%的PCE是单结PSC最好的结果报告值。

结果

ZnO-BisC60和ZnO纳米薄膜（40 nm）的制备通过旋涂从1.5 wt%的BisNPC60-OH溶液和98.5 wt%的 Zn(Ac)2（总共1克），根据相同的解决方案，但没有BisNPC60-OH混合在四氢呋喃/乙醇（1:4，V / V，10毫升）和乙醇胺（0.252克）的ITO上，然后分别在180℃烧结。ZnO和InZnO-BisC60纳米薄膜（40 nm）也准备按照上面的方法，但在解决时，额外加入1 atom%的 InCl3。在我们以前的报告中，ZnO-BisC60纳米薄膜的制备过程是不同的，这是由于ZnO-C60纳米薄膜6使用富勒烯衍生物的结构是不同的。这里在THF / 2-meth-oxyethanol混合溶剂（1:4，v/v）中使用的富勒烯衍生物是基于双官能酚C60 BisNPC60-OH（溶解度为1.5毫克/毫升）（图1a），具有比PCBE-OH更好的溶解性（溶解度为0.5毫克/毫升）。由此产生InZnO-BisC60，InZnO，ZnO-BisC60，和ITO表面的ZnO薄膜，然后用二硫化碳（CS2）和四氢呋喃冲洗去除残留在表面上的BisNPC60-OH，随后干燥以进行接触角测量的进一步表征、X射线和紫外线光电子能谱（XPS和UPS）、紫外-可见吸收光谱（UV-Vis），和电荷输运测量。UPS，XPS，和一般仪器测量的细节描述的在补充信息中显示。

用水滴作为阴极的夹层表面探头测量接触角是图一所示。对BisNPC60-OHInZnO和ZnO掺杂使改进的疏水性在接触角的反映分别从30°到 67°，从25°到 55°。根据从40°到 60°接触角23C60-SAM范围，可以推断，InZnO-BisC60和ZnO-BisC60表面大多覆盖着富勒烯衍生物。我们也准备了掺杂ZnO和InZnO的富勒烯样品作为ITO玻璃的ETL涂层，AFM测量如图2所示。ZnO 和InZnO的表面粗糙度分别为2.28 nm和2.67 nm，含有富勒烯的ZnO-BisC60薄膜和InZnO-BisC60薄膜分别是6.63 nm和3.54 nm。这些粗糙度的结果表明，掺杂富勒烯明显增加粗糙度，这也证明了这些薄膜的表面的确是富含富勒烯的。

XPS（BE）测量各类碳阴极层纳米薄膜的表面光谱如图2a所示，其中每个ZnO和InZnO显示了一个主要的峰很弱，ZnO（285.2 eV）和InZnO（285.2 EV）的前者显示的是C-O-R27中的C，而后者是羰基碳的（288.9 eV）27。当InZnO和ZnO掺杂富勒烯衍生物（BisNPC60-OH）时，正如预期的那样，由于富勒烯衍生物（BisNPC60-OH）主要是由碳原子组成， C 1s峰强度都高于未掺杂的。在富勒烯衍生物6,28,29和羰基碳原子27C 1s峰（288.9 eV）中，主要的C1s峰大幅增长，大概达到285.6 eV（InZnO-BisC60）和285.7 EV（ZnO-BisC60）。InZnO-BisC60和ZnO-BisC60的C 1s 结合能强度是比我们以前的ZnO-C60更强的，因为富勒烯衍生物的溶解性好，BisNPC60-OH（溶解度为1.5毫克/毫升）在四氢呋喃/乙二醇单甲醚（1:4，V / V）比PCBE-OH（溶解度为0.5毫克/毫升）溶解的更多，这还是在更多的BisNPC60-OH（1.5 wt%）被添加到PCBE-OH（0.5 wt%）的情况下。

关于锌的XPS结合能结果进一步分析，图2b所示的是阴极层表面铟原子和氧原子，图2C和2D揭示InZnO的ZnO、ZnO-BisC60和InZnO-BisC60掺杂的铟或BisNPC60-OH或两者皆有。可以看出，InZnO（2p1/2峰（1022.7 eV）和2p3/2（1045.7 eV））的结合能，均比氧化锌（Zn 2p1/2（1023 eV）和2p3/2（1046 eV））低0.3 eV。在InZnO-BisC60和ZnO-BisC60例子中，结合能前峰分别是为（Zn 2p1/2（1022.5 eV）和2p3/2（1045.5 eV）），后峰分别是（Zn 2p1/2（1022.3 eV）和2p3/2（1045.3 eV）），分别比ZnO降低了0.5和0.7 eV。图2C铟光谱在444.6 eV和452.4 eV（3d5/2表现出明显的双峰（3d3/2），这可以归因于在氧化铟In-O转移到0.7 eV的相对原始的高能量（(3d3/2443.9 eV)30。在444.9 eV 的3d5/2的高峰峰值未观察到，表明溶胶-凝胶或退火过程中完全分解了。ZnO的为532.5 eV，O-H31键、Zn-O31键的O 1s峰为531.2 eV，而那些在InZnO中的O 1s峰也在532.8 eV和531.5eV，这可以归因于在ZnO的 O-H31和Zn-O31转移了0.3 eV的相对纯净的ZnO能量。在ZnO-BisC60和InZnO-BisC60的O 1s高峰在532.5 eV（OH）消失，说明O-H在ZnO表面是掺杂后消除，这也将有助于部分电子提取效率的提高32。由于富勒烯前驱体的总固体含量仅有1.5 wt%，且表面是富含富勒烯的，有必要考察沿InZnO-BisC60层的原子含量分布。可以清楚地从图2E观察到，在表面上，ZnO-C60的 C／Zn原子比(0.98)高于ZnO的（0.23）0.75（或4.13倍），也高于未齐的情况下（0.25）的3倍（因为C/Zn未烧结的InZnO-BisC60被计算为4.25，ZnO的是4）。这表明，InZnO-BisC60表面是富含富勒烯衍生物的。而在溅射时间约800s 前，InZnO-BisC60的In/ Zn原子比剖面几乎为零，溅射时间900s会出现一个小峰在范围800-1020s，这将表明溅射时间1020s相当于InZnO-BisC60层40 nm厚度，从800s到 1020s的溅射时间主要是位于掺杂铟富集区内。对于InZnO的情况下， In/Zn的深度将表明溅射时间1260s，相当于ZnO层40 nm厚度； 1260s后In-content增加在ITO玻璃中的ITO层的In。InZnO-BisC60剖面的C／Zn原子比（表面 0.98）快速下降到0.22，溅射时间300s，表明InZnO-BisC60中富勒烯衍生物，主要位于界面区域内11.8 nm(或12 nm），这是通过假设一个线性变化的溅射时间与厚度的估算得出的。因此富勒烯含量的梯度分布可以描述如图1b。InZnO-BisC60体现出一个新的由铟和富勒烯衍生物组成的氧化锌双掺杂纳米薄膜（如ITO阴极层间），从而导致在一个双梯度浓度分布与两掺杂相反的分布中，表面富含富勒烯衍生物以及丰富的铟在ITO阴极界面。

如果研究ZnO在InZnO，ZnO-BisC60，或InZnO-BisC60中，也由In、富勒烯掺杂或两者均有，这是我们研究掺杂前的紫外-可见光谱（图S3A）得出的。原始的薄膜在400 nm有吸收边，但经过掺杂，三掺杂的ZnO显示在400到550 nm范围的附加吸收，通过分散的电子态得知是在带隙中6,33,34发生的掺杂。然后我们将决定电子能量水平（ZnO，InZnO，ZnO-BisC60和InZnO-BisC60 的HOMO和UMO水平）使用UPS（图S3和表S1）的（测量细节是在补充资料中）。对ZnO-BisC60和InZnO-BisC60 HOMO能级（6.7和6.7 eV）相对于ZnO和InZnO（7.20和7.1 eV）分别降低了0.5和0.4 eV。值得注意的是，证据表明这种变化是由于掺杂而不是界面偶极的额外的光吸收产生的。ZnO、InZnO、 ZnO- BisC60和InZnO-BisC60的LUMO能级可以减去从HOMO能级图S3A确定的光学带隙光吸收谱，分别得到2.91，2.48

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